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柔性固态电容器具有小型化、多功能化的优点,在储能器件、电力电子等方面具有广泛的应用,成为当前工业界和学术界关注的研究热点之一。已有研究表明,开发高性能、易于加工、轻质、柔性的电极材料,成为发展柔性固态电容器的核心任务。为此,本文以构筑结构新颖、性能优异的先进电极为目标,研究内容涉及超级电容器和介电电容器的应用背景。主要的研究工作和结果如下:首先,为提高固态超级电容器的散热能力,需要开发一种具备高导热和高性能的电极材料。为此,采用一步电化学沉积法,在柔性石墨膜(Graphite foil,GF)表面原位生长了“花状”三元钴镍硫化物(CoNi2S4,CNS)纳米片,制备了超级电容器用无粘结剂一体化电极(GF/CNS)。直接在高导热导电的石墨膜表面生长活性物质,形成传导的路径,不仅促进电子的迁移,有助于提高电化学性能;同时减少了界面热阻,有助于改善散热能力。因此,该GF/CNS电极展示出优异的导热系数620.1 W m-1K-1和高的比电容881 F g-1(电流密度为5 mA cm-2),同时具有良好的倍率性能和循环稳定性能。利用GF/CNS电极组装了柔性对称固态超级电容器,通过原位的热效应监测,该固态器件在大电流充放电过程中,显示出优秀的散热性能,其散热能力远远超过传统的浆料电极组成的器件。该方法为能源器件的热管理提供了一个简单有效的策略。其次,为提高固态超级电容器中电子收集和传输的效率,本体系构筑了多级的导电互联网络。通过溶液加工法,获得了具有导电性和交替层状排列结构的氢氧化镍纳米片/石墨烯复合薄膜(Ni-GS)。为进一步提高超级电容器电极的导电能力,采用丝网印刷的方法,在Ni-GS表面制备柔性集流体。作为一体化电极,仍然具备轻质、柔性的特点。基于多级的导电结构,石墨烯作为柔性的骨架,有助于β-Ni(OH)2形成导电的通路,同时导电互联的集流体有效提高整个器件(电极)的电子收集和传输能力。利用该一体化电极组装柔性固态对称超级电容器,其电容量(61.7 mF cm-2,5 mA cm-2)获得显著提升,为普通方法组装器件的3.7倍。本项工作为发展高性能超级电容器提供了一个简单有效的策略。第三,基于前一章节的研究,在本章中,以柔性的导电布为衬底,电化学沉积制备3D多孔镍阵列,获得高电导和大比表面的柔性集流体(3D Ni/CC),在此基础上,进一步电化学沉积NiCo-LDH纳米片,制备了超级电容器用无粘结剂一体化电极(3D Ni/LDH)。得益于集流体3D Ni/CC的分级结构,显著增加了活性物质负载量,同时提供有效电子传输网络。研究表明,3D Ni/LDH一体化电极材料具有高的质量比电容2248 F g-1和高的面积比电容3260 mF cm-2(电流密度为5 mA cm-2),同时具有良好的循环稳定性。最终,所组装的柔性固态对称超级电容器展示高达116.7 mF cm-2的电容量(电流密度为5 mA cm-2),同时获得了优异的循环稳定性,电流密度10 mA cm-2,10 000圈循环,电容保持率可达105%。这种低成本和简单构筑具有分级结构电极的策略,有望为发展柔性能量存储器件提供一个经济实用的方法。第四,为提高固态介电电容器的击穿强度和储能密度,本体系构筑了氧化石墨烯包覆钛酸钡杂化颗粒(BT@GO),用于提高介电聚合物复合材料的储能密度。所制备的BT@GO/PVDF复合材料保持较高的介电常数和较低的介电损耗,同时获得优异的击穿强度和储能密度。其中20 wt%BT@GO的复合材料,介电常数为14、介电损耗为0.04(1 kHz),击穿强度高达210 MV/m,所展示的最高储能密度可达3.88 J/cm3,分别是纯PVDF和同含量BT/PVDF复合材料的2.1倍和1.6倍。该复合材料可调控的性能来源于BT@GO新颖的结构以及两者的协同作用,GO壳作为缓冲层有效缓解局部的电场浓度,从而提高击穿强度;BT作为“核”可有效提高复合材料中的介电常数。基于界面结构工程,为发展高储能密度的介电聚合物复合材料提供了潜在的思路。