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膜分离技术以其低能耗、高效率、环保等优势在CO2分离领域展现出良好的应用前景。膜分离技术中膜材料是核心部分,膜分离性能的好坏关键是在膜材料的选择。因此,研发高效的CO2分离膜材料具有重要的意义。根据CO2分子与CH4和N2分子之间的差异,选择高分子聚醚-聚酰胺嵌段共聚物(Pebax)为高分子膜基质,基于二维材料在高分子基质中的排列取向优势,设计制备具有高效传递通道的混合基质膜,用于CO2分离体系中,旨在实现CO2的高效分离。主要研究内容和研究结果如下:Pebax-Ag混合基质膜的制备及CO2分离性能研究:基于二维平面传递,设计制备Pebax-Ag混合基质膜。采用湿化学法制备的纳米Ag片作为填充剂,为CO2传递构建了快速传递通道。纳米Ag片填充量为4 wt.%时,在CO2/CH4体系中Pebax-Ag-4混合基质膜CO2渗透系数是449 Barrer,CO2/CH4选择性达43,在CO2/N2体系中Pebax-Ag-4混合基质膜CO2渗透系数达403 Barrer,CO2/N2选择性达67。Pebax-PCNs混合基质膜的制备及CO2分离性能研究:基于二维平面及多孔传递,设计制备Pebax-PCNs混合基质膜。采用自组装的方法合成了PCNs,通过PCNs构建CO2传递通道。PCNs在膜基质内良好的分散且趋于水平排列,PCNs的微孔结构缩短了CO2的扩散路径,从而提高了CO2渗透系数。PCNs的错层堆叠和聚合物链渗入PCNs孔隙使其孔径减小,这提高了Pebax-PCNs混合基质膜的CO2/CH4选择性和CO2/N2选择性。PCNs填充量为10 wt.%时,在CO2/CH4体系中Pebax-PCNs-10混合基质膜CO2渗透系数是520 Barrer,CO2/CH4选择性达51,在CO2/N2体系中Pebax-PCNs-10混合基质膜CO2渗透系数达613Barrer,CO2/N2选择性达61。Pebax-ZIF-TCPP混合基质膜的制备及CO2分离性能研究:基于二维平面及互连多孔传递,设计制备Pebax--ZIF-TCPP混合基质膜。采用表面活性剂辅助法制备填充剂ZIF-TCPP,将ZIF-TCPP填充至Pebax基质中构筑CO2运输通道。ZIF-TCPP填充在Pebax基质中显示出良好的分散性,且与Pebax基质有良好的相容性。ZIF-TCPP的微孔结构缩短了CO2的扩散路径,同时互连的多孔结构增加了扩散通道,从而提高了CO2渗透系数。此外ZIF-TCPP含有的碱性基团增加了与CO2的反应位点。在ZIF-TCPP填充量为7 wt%时,CO2渗透系数为626 Barrer,CO2/CH4的选择性为65。