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随着社会经济的发展和人们对汽车需求量的不断增大,汽车尾气排放对环境造成的污染也愈发严重。因而,寻找价廉、高效的汽车尾气处理催化剂成为当前的一项迫切任务。近年来,具有独特性质的纳米材料在催化领域得到了广泛研究,并呈现出广阔的应用前景。负载型金催化剂对低温CO氧化具有优异的催化性能。研究表明,当纳米Au负载在具有还原性的载体上时,催化剂就具有非常高的活性。CeO<,2>就是一种被广泛报道的具有良好控制氧浓度能力的还原性催化剂。它能在富燃混合气时放出氧气而促进氧化活性,在贫燃混合气时储存氧气(简称OSC效应),同时还能促进贵金属的分散。
Au/CeO<,2>催化剂已广泛的用于水煤气转化反应,VOC 燃烧反应,显示出了很好的催化活性及稳定性。近来对该催化剂低温催化氧化CO也有了许多报道。因为它显示出了比以往催化剂更高的活性,因而引起了研究者的更多兴趣。但对催化剂的制备方法、制备条件、活性物种以及金与载体的相互作用机理方面还需要做进一步深入研究。
本研究采用共沉淀法和沉积—沉淀法制备出一系列低负载量的Au/CeO<,2>纳米催化剂并采用TG-DTA、XRD、UV-Vis、HRTEM、XPS、TPR 等现代测试手段对样品进行了表征,用微反—色谱装置评价了其催化氧化CO的性能。考察了制备方法,制备条件,预处理温度及金的负载量对其催化氧化CO性能的影响。
主要研究内容如下:
一、共沉淀法制备Au/CeO<,2>催化剂的表征及其催化性能研究以HAuCl<,4>·4H<,2>O溶液和Ce(NO<,3>)<,3>·6H<,2>O为原料,采用共沉淀法制备了Au/CeO<,2>粉体催化剂,研究了金的负载量、焙烧温度,载体的性质对其结构以及催化性能的影响。实验结果表明较高的负载量与合适的焙烧温度是有效催化氧化CO的必要条件。
二、沉积—沉淀法制备Au/CeO<,2>催化剂的表征及其催化性能研究本文分别通过沉淀法、尿素水解法、醇热法制备了二氧化铈纳米粉体,将其作为载体,采用沉积—沉淀法制备了一系列 Au/CeO<,2>催化剂。考察了载体的制备方法,催化剂的焙烧温度,以及金的负载量对其催化氧化CO性能的影响。根据 XRD,XPS,TPR 等测试结果,表明金的粒度、分散度、表面上吸附氧的含量直接影响其催化氧化CO的性能。该方法制备的 0.5wt.%负载量的催化剂就足以使CO在室温下完全氧化,600℃以下不同温度焙烧对催化剂的催化性能影响不大,实现了低负载量、高活性、高稳定性的目标。