锂离子电池新型电解液组分选择及其与石墨负极相容性

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电解液是锂离子电池的关键材料之一,石墨负极对电解液组成十分敏感,优选新型电解液组分,改善电解液与石墨负极的相容性对于发展高性能锂离子电池非常重要。本文以优选新型电解液组分和改善电解液与石墨的相容性为重点,研究了N-甲基乙酰胺(NMA)、N,N-二甲基乙酰胺(DMAC)和碳酸丁烯酯(BC)作为电解液溶剂或添加剂与石墨负极的相容性。探讨了NMA和DMAC对石墨电极电化学性能的影响以及碳酸丙烯酯(PC)与BC在常温及低温情况下石墨电极电化学性能的对比。NMA和DMAC作电解液共溶剂,与PC按一定比例配制成电解液,可以很好地抑制PC分子共嵌入石墨层间的问题,改善PC电解液与石墨负极间的相容性。作为电解液添加剂加入到1mol L-1 LiTFSI或LiPF6/EC:PC(1:1)中均可以明显改善石墨电极的电化学性能,包括提高首次充放库伦效率、充放电容量和循环性能等,并且在PC:EC的比例达到EC:PC(8:2)后仍有很好的效果。加入到商用电解液1mol L-1LiPF6/EC:DEC(1:1)后,DMAC对天然石墨的首次库伦效率和比容量保持率上仍有一些提高。主要是由于这两种有机分子加入,石墨在首次嵌锂时可以在表面形成一层更有效的钝化膜,抑制了因溶剂分子共插石墨层间对石墨结构的破坏并降低电解液的不可逆消耗。对PC与BC在常温及低温条件下进行了系统的电化学性能对比。常温时,纯BC与纯PC作溶剂时在CV上有差别。与EC配置成电解液后,EC:BC(1:1)基电解液对石墨电极在首次充放库伦效率、可逆充放容量及循环性能上均优于EC:PC(1:1)基电解液。常温下EC:BC:EMC(2:2:5)基电解液与EC:PC:EMC(2:2:5)和EC:DMC:EMC(1:1:1)基电解液对石墨电极表现出相近的可逆比容量及循环性能,而在-20℃时,前者要优于后两者,表现出更高的可逆比容量,这一结果表明了BC用于低温锂离子电池的优势和前景。
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