锂硫电池作为一种较好的储能装置,主要因为其有较高的材料理论比容量和电池理论比能量。并且硫是一种对环境友好的元素,具有低成本和无毒性的特点。尽管具有良好的潜能,但是Li-S电池结构中的隔膜不能很好地抑制多硫化锂在Li-S电池中的穿梭。为了解决这个问题,对隔膜进行改性是简单而且有效的策略。通过隔膜改性其不仅能够有效地抑制穿梭效应,同时隔膜材料也应具有导电能力以及催化活性。因为ZrO₂体系中有丰富的氧空位,是一种良好的固体离子导体,而且其具有较强的催化作用,为此探索将其应用于Li-S电池隔膜中。表面催化反应比较复杂,从理论计算角度去研究可以提高预测ZrO₂作为Li-S电池隔膜对多硫化锂吸附与催化的效率。因此,本文采用第一性原理计算方法研究了多硫化锂Li₂S₆和Li₂S₈在四方晶型t-ZrO₂（010）表面、立方晶型c-ZrO₂（110）表面、单斜晶型m-ZrO₂（-111）表面上吸附构型演变形式、吸附能、电子结构来调查相应表面的吸附强度与催化性能。具有较好催化性能的过渡金属氧化物ZrO₂对长锂硫环（Li₂S₆和Li₂S₈）的吸附行为比较明显。在减少穿梭效应过程中吸附强度与解离能力均源于表面氧原子对Li原子的键合作用与S-Zr成键费米能级在导带与价带间位置。从计算差分电荷密度与电荷转移量Bader到分析S-Zr成键的PDOS,费米能级是吸附与催化强度的影响因子。采用第一性原理方法通过计算了吸附构型中关键原子S-Zr的分波态密度PDOS。研究ZrO₂三种晶型所形成的三种表面对长锂硫环吸附强度与PDOS中费米能级的关系。结果显示:ZrO₂晶型可调控表面吸附锂硫环中S-Zr的PDOS的费米能级位置。由费米能级位置的变化发现Li₂S₆和Li₂S₈在t-ZrO₂表面的P型催化到m-ZrO₂表面N型催化模型的演变行为。而费米能级介于价带与导带间的立方ZrO₂为强吸附催化模型。在稳定吸附构型中,以单锂吸附的长锂硫环无法被ZrO₂表面打开。以双Li原子在重构表面行方向（dimer row）O-O桥位吸附不当可以开环,而且将长链拉断实现降解锂硫环。dimer row O-O桥位错位吸附开环与断链后使S趋于脱附。基于此,搭建通过调控费米能级改善锂硫长环催化性能的物理模型。