二氧化铈(CeO2)是一种重要的催化剂组成材料,被广泛用于汽车尾气净化、VOCs消除、水煤气转变反应、重整反应等。常用的CeO2制备方法主要包括热分解法、沉淀法、溶胶-凝胶法、水热法、化学模板法等。然而,这些方法都存在各自的缺点,例如热分解法和溶胶-凝胶法制备的产物结构单一,易烧结;沉淀法需要严格控制沉淀剂的水解速率;水热法的设备昂贵;化学模板法的制备过程复杂。此外,生物模板由于结构多样、廉价易得、绿色环保等优点,逐渐受到人们的关注。其中,牛血清白蛋白(BSA)分子具有多层次多维度结构,与一般的化学分子结构不同,具有包裹和稳定金属离子的作用,将是一种良好的软模板剂。因此,探索BAS模板制备不同结构的CeO2是本研究的重点。研究以BSA为模板,通过柠檬酸溶胶-凝胶法合成CeO2,借助扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼(Raman)、氮气吸附脱附(BET)以及透射电镜(TEM)等表征方法,分析BSA模板对CeO2结构与性质的影响。结果表明,BSA模板可以有效改善Ce02的结构,使CeO2具有分级多孔结构,提高了 CeO2的孔径、孔容和比表面积,同时减缓了 CeO2晶粒的烧结和生长,使CeO2晶粒拥有较好的分散性。本研究还分析了 BSA模板在CeO2多孔结构形成过程中的作用机制,发现BSA分子对CeO2前驱体溶胶起到了分散和限域的作用。然后,以此为载体,采用沉积-沉淀法制备Au/CeO2催化剂,探索BSA模板合成的分级多孔CeO2作载体在催化应用中的优势。结果表明,该催化剂拥有尺寸较小的金颗粒(3.2nm)和较高的实际金负载量(几乎与理论负载量一致),而且在苯的氧化反应体系中,其催化活性较高(T90%=210℃),并能在140 h的连续运行中保持稳定。利用H2-TPR表征Au/CeO2催化剂表面氧物种还原性,结果表明,较小的金颗粒与Ce02载体的相互作用较强,促进表面氧物种的还原,提高表面氧物种的移动性和反应活性,对苯的氧化是有利的。最后,提出了 Au/CeO2催化剂催化苯氧化的过程是属于双位点机理。另外,在BSA模板合成Ce02的过程中引入铜源,探究BSA分子对复合氧化物表面结构的影响,发现BSA模板使CuO/CeO2催化剂拥有较均匀的CuO物种,并保持较优的CO催化氧化性能(T100%=90℃)和良好的稳定性。同时考察了焙烧温度和焙烧气氛对CuO物种分散性的影响,结果表明,较高的焙烧温度有利于提高铜物种的分散性,但也面临着催化剂颗粒烧结变大的问题。其中,以500和600 ℃ 焙烧的催化剂拥有分散性较高的CuO物种,从而拥有较优的CO催化氧化性。H2-TPR和CO脉冲吸附结果表明,高分散的CuO物种与CeO2载体之间的协同作用较强,提高了 CuO物种的还原性和CO吸附性。氮气气氛高温处理防止晶粒的生长,又使铜物种主要分布在CeO2表面,导致CuxCe1-xO2-δ固溶体的含量减少,但是其催化活性较高,说明表面CuO物种是活性物种,固溶体中的铜物种催化活性低。与氧空位相比,CO的吸附性(Cu+位点)是影响催化剂活性的关键因素。