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直接甲醇燃料电池(DMFC)具有系统简单、比能量高、燃料便于储运等优点,是未来理想的移动电源系统。但是,目前DMFC的比功率较低,尚无法实际应用。为提高功率密度,DMFC常采用高催化剂载量、高工作温度等措施。例如,DMFC阳极Pt载量常高达4~12mg/cm~2,工作温度常为60~130℃。高催化剂载量和高工作温度迫使DMFC采取特殊的膜电极结构,如无担载催化剂电极;传统的膜电极制作工艺必须作相应的改进,电池工作条件也待优化。 本论文的目标是改进DMFC膜电极制作和提高DMFC性能。我们发展了二种制作膜电极的新方法,一种用于制作高催化剂载量的超薄电极,另一种使电极层直接涂覆在Nafion膜表面变得简单易行。在此基础上我们对影响DMFC性能的关键工作条件进行了考察和优化,还对碱性膜DMFC进行了初步的可行性实验。 论文的主要内容和结论如下: 1.DMFC无担载催化剂电极制作新方法 为获高功率输出,DMFC电极需要高催化剂载量。如果使用炭载催化剂,会导致电极过厚,催化剂利用率降低,电极内部IR降增大。而高分散的无碳载催化剂在制备上相对困难,且在使用中容易发生团聚和烧结。本论文工作发展了一种DMFC无担载催化剂电极制作的新方法,其特征是先用催化剂前体与聚合物电解质的溶液涂制电极,再将成形的电极中的催化剂前体还原成金属。此方法的优点是催化剂与聚合物电解质接触充分,可获得高分散度无担载催化剂和高载量超薄电极。采用此技术制得的无担载PtRu阳极,其催化剂粒度约3~4nm,在90℃、Pt载量3.7mg/cm~2的条件下可获400mA/[email protected]的阳极性能,优于2003年条件相近的文献报道。 2.Nation乳液法制作膜电极的尝试 在膜电极的制作方法中,将催化层直接涂覆在Nafion膜表面的做法可获得最佳的膜电极接触。但由于配制催化剂墨水需使用Nafion溶液,其溶剂使Nafion膜强烈溶胀,实际操作时很难在Nafion膜表面涂制平整均匀的催化层。本论文提出采用非极性溶剂制备Nafion乳液或微乳液,代替Nafion溶液配制催化剂墨水的新思