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Mg2Ni由于具有高的理论储氢容量和低廉的制备成本而被认为是极具希望的燃料电池用车载储氢材料和Ni-MH可充电电池的负极材料。但其氢化物Mg2NiH4具有很高的热稳定性,导致合金的吸放氢动力学性能很差,且在电化学充放循环中易受到KOH溶液的腐蚀而使其放电容量急剧衰退。通常可采用高能球磨及添加剂包覆等手段对Mg2Ni的储氢性能进行加以改善。本论文首先熔炼制备出Mg2Ni铸态合金,进一步采用球磨法合成Mg2Ni-Ni-RExOy系列复合材料。利用XRD、SEM、EDS等测试技术表征复合材料的结构及元素分布情况,系统研究材料的电化学及动力学储氢性能,提出添加剂作用机理,主要研究工作如下：研究Ni粉的添加量及球磨时间等参数对球磨合金的结构及储氢性能的影响。表明球磨时间的延长及Ni含量的增加对提高Mg2Ni合金的电化学及动力学性能具有明显提升作用。研究不同稀土氧化物(CeO2、Eu2O3、La2O3)对Mg2Ni合金储氢性能的影响。结构分析表明含添加剂合金样品的非晶化程度增加,材料的储氢性能得到显著提高；储氢能力的改善与添加剂的种类遵循如下顺序：CeO2>Eu2O3>La2O3。采用水热法合成纳米Ce1-x(La0.5Eu0.5)xO2-δ及Ce1-x(Fe0.5La0.5)xO2-δ固溶体。系统研究球磨工艺对Mg2Ni-Ni-Ce1_x(La0.5Eu0.5)xO2-δ复合材料综合性能的影响。与纯Ce02相比,掺杂固溶体添加剂对提高材料的电化学容量,循环稳定性及动力学性能具有更明显的改善作用。通过比对两种固溶体的催化效果,发现Ce1-x(Fe0.5La0.5)xO2-δ固溶体对提高Mg2Ni合金储氢动力学性能的作用更加显著。这是由于Ce1-x(Fe0.5La0.5)xO2-δ中Fe3+的掺杂会引起晶格结构及应力状态的明显改变,且纳米固溶体的小尺寸效应可有效增大合金表面活性位置,使复合材料的动力学性能得到提高。通过研究添加剂的作用机理可知,添加剂可提高合金中非晶纳米晶比例,同时还可加强H原子在合金表面及体相内的传输。Ce02具备敞开型晶体结构及Ce离子具有易变价特征,因此可起到容纳及传递H原子的中介作用。纳米Ce02基固溶体通过掺杂可引起晶格结构及应力状态的改变,从而提高了固溶体的原子／电荷传导能力,同时纳米颗粒的尺寸效应也使其催化性能得到进一步加强。