【摘 要】
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芬顿氧化法是一种具有实际应用前景的高级氧化技术,其所产生的羟基自由基(·OH)没有选择性,可以降解大部分污染物,具有抗干扰能力强、适用范围广、反应条件温和、操作简单等优点。特别是非均相芬顿即类芬顿技术,不仅具有活性高、稳定性好等优点,还可以解决传统均相芬顿的技术瓶颈,如:(1)p H适应的范围比较窄,强酸介质中进行,需预酸化处理;(2)金属离子泄漏引起二次污染,成本昂贵。因此,本论文针对抗生素残留
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芬顿氧化法是一种具有实际应用前景的高级氧化技术,其所产生的羟基自由基(·OH)没有选择性,可以降解大部分污染物,具有抗干扰能力强、适用范围广、反应条件温和、操作简单等优点。特别是非均相芬顿即类芬顿技术,不仅具有活性高、稳定性好等优点,还可以解决传统均相芬顿的技术瓶颈,如:(1)p H适应的范围比较窄,强酸介质中进行,需预酸化处理;(2)金属离子泄漏引起二次污染,成本昂贵。因此,本论文针对抗生素残留难处理现状,构建基于类芬顿技术的纳米金属氧化物/石墨烯新型复合催化体系,集中纳米金属氧化物和石墨烯的优势对合成催化体系的降解行为和机理进行研究。主要内容如下:(1)采用不同工艺可控合成多种层状双金属氢氧化物Zn-Al-LDHs、Co-Al-LDHs和Co-Zn-Al-LDHs类水滑石,用于抗生素残留的降解。以四环素为目标降解物,研究了阳离子摩尔比、离子调控、反应时间、煅烧温度等实验参数对不同类水滑石的结构、形貌、化学成分、表面性质、催化性能的影响,并得出二元类水滑石最佳阳离子摩尔比为3:1、三元类水滑石最佳阳离子摩尔比为2:1,其中10 mg三元类水滑石活化PMS对四环素的降解率10 min可达97%。同时研究发现,该合成体系也可对有机染料罗丹明B(Rh B)进行有效催化降解。(2)采用同步插层法实现了对不同类水滑石(Co-Al-LDHs和Co-Zn-Al-LDHs)的插层调控。通过对其层间距计算发现了木质素磺酸钠的插入会使类水滑石的层间距变大,并得到了其插层调控规律;同时在插层材料中发现了磺酸根具备的苯环和S-O键,验证了插层在不同类水滑石中的有效存在且插层效果较好。(3)通过对插层材料(Co-Al-LS-LDHs和Co-Zn-Al-LS-LDHs)进行高温碳化和低温氧化处理,成功合成了Co基氧化物/石墨烯催化剂体系,研究了Co基氧化物/石墨烯催化剂活化过一硫酸氢盐(PMS)降解四环素的催化性能及其反应机理,分析了其物相转化规律,总结了其反应热力学、动力学规律。合成的催化剂体系对四环素具有较好的降解性能,其中5 mg的CZA/GO活化PMS在15 min内对四环素的降解率可达100%,比未插层处理样品的催化性能明显提高。
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