【摘 要】
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在“后摩尔定律”时代,新材料作为推动电子和光电子领域的下一个技术革命备受关注。以石墨烯为代表的二维材料在微纳电子和光电子等领域展示出广阔的应用前景。然而,在如何制备高质量、大面积二维材料,如何调控二维材料与衬底间的界面相互作用,如何拓展二维材料在微纳器件领域的应用等方面还有诸多问题亟待解决。基于此,本文通过对二维铋(Bi)和锑(Sb)温度依赖的拉曼光谱研究,发现了温
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在“后摩尔定律”时代,新材料作为推动电子和光电子领域的下一个技术革命备受关注。以石墨烯为代表的二维材料在微纳电子和光电子等领域展示出广阔的应用前景。然而,在如何制备高质量、大面积二维材料,如何调控二维材料与衬底间的界面相互作用,如何拓展二维材料在微纳器件领域的应用等方面还有诸多问题亟待解决。基于此,本文通过对二维铋(Bi)和锑(Sb)温度依赖的拉曼光谱研究,发现了温度和温度-应变耦合效应能对二维材料的声子性质产生有效调控;提出在气相沉积(VD)制备二维材料中,温度-应变耦合效应决定着二维材料生长过程的热力学势和动力学势;进一步研究了温度-应变耦合调控下二维二碲化钼(MoTe_2)相结构和形貌的可控制备,及其在构建金属-半导体欧姆接触和电催化剂方面的潜在应用价值。开展的实验研究以及获得的研究结论如下:(1)利用VD法在二氧化硅(SiO_2)衬底上制备了大面积、连续、高质量的二维Bi薄膜。利用拉曼光谱研究了制备的Bi薄膜的E_g和A_(1g)一阶拉曼模,测得其温度系数分别为-0.0133和-0.0253cm~(-1)/K,发现三声子过程对拉曼频移的贡献远大于四声子过程。E_g模的半高宽随温度升高呈线性增加,但是A_(1g)模的半高宽和E_g模与A_(1g)模的强度比在温度193K附近出现一个异常现象,表明Bi薄膜在温度193K附近可能存在一个相变。除此之外,利用VD在SiO_2和聚二甲基硅氧烷(PDMS)衬底上合成了二维Sb薄膜,并研究了其在77～393K温度范围内拉曼光谱随温度的变化行为。实验结果显示,Sb薄膜的E_g和A_(1g)模的一阶拉曼温度系数在SiO_2衬底上分别为-0.0140和-0.0174cm~(-1)/K,在PDMS衬底上分别为-0.0184和-0.0231cm~(-1)/K。分析数据表明,Sb薄膜与PDMS衬底之间存在很大的温度-应变耦合作用,每改变100K的温度,其双轴应变的变化约为0.225%。这为基于温度-应变耦合效应研究和控制二维材料的物性提供了一种有效的方法。(2)利用VD法在SiO_2衬底上制备了二维2HMoTe_2和1T′MoTe_2纳米片,并通过光学显微镜和拉曼光谱对其形貌和相结构进行表征。研究发现,温度-应变耦合作用调控着MoTe_2的相位和形貌演化。低的碲(Te)蒸发温度导致低的Te反应浓度,低的Te反应浓度和低的反应温度进而导致了低的碲化速率,从而形成了较小的生长应变势。在VD生长晶体过程中,由于晶体的热膨胀,低的反应温度本身会使制备的材料产生一个小的应变,这样的小应变有利于2HMoTe_2成核。相反,高蒸发温度和高反应温度会产生较大的应变势。应变会打破原有对称性,降低制备的材料的对称性,从而有利于1T′MoTe_2成核。对于MoTe_2的形貌演化,除了与2HMoTe_2和1T′MoTe_2各自所属空间群对称性有关外,还受前驱体Mo:Te比值(
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