论文部分内容阅读
甲醛是室内环境中最严重的污染物之一,对人体健康有极大危害。因此,如何有效消除室内甲醛越来越受到研究者的高度关注。相对其它甲醛消除技术,催化氧化技术能够在较低温度下将甲醛催化氧化成无毒的CO2和H2O。本实验中采用共沉淀法和浸渍法制备了Co3O4、Co3O4/CeO2以及Pd/Co3O4/CeO2系列催化剂,通过改变助剂或者贵金属含量,改变催化剂制备条件,优化催化剂性能；同时考察催化剂的甲醛催化氧化性能与催化剂结构之间的关系。主要研究结果如下：(1)采用共沉淀法制备了C0304催化剂,考察预处理温度和预处理气氛对C0304催化剂甲醛氧化催化性能的影响。结果表明,未经处理的C0304催化剂表面被吸附水和碳酸盐物种所覆盖,阻碍了甲醛的吸附以及活化,几乎没有表现出催化活性；N2气氛预处理过程中,表面物种以及氧空穴物种对催化剂活性影响较为重要；其中200℃预处理的C0304催化剂表现出最佳的甲醛氧化催化活性和稳定性；而02预处理的C0304催化剂可以有效地修复氧空穴,相对于N2预处理的催化剂活性反而降低。(2)通过浸渍法制备了不同Co/Ce比Co3O4/CeO2催化剂,考察了Ce02对Co3O4/CeO2催化剂物理性能的影响,并且对催化剂活性和稳定性进行进一步考察。结果表明,CeO2可显著影响C0304粒径、比表面积和分散度；Co3O4/CeO2(15:1)催化剂的颗粒粒径最小、比表面积和孔径均显著增大,同时C0304和Ce02之间存在明显的协同作用,对催化剂的催化活性也起着关键作用；其中,Co3O4/CeO2(15：1)催化剂中C0304与Ce02相互接触界面增加,协同效益也增强,因此,该催化剂在室温条件下可以将600 ppm的甲醛完全氧化,能够持续23.5 h。(3)采用浸渍法制备不同配比的Pd/Co3O4/CeO2(15:1)催化剂。结果表明,Pd的添加可进一步提高催化剂的活性；Pd含量为2%时,在室温条件下甲醛能够完全转化,即使经过33 h不间断运行,甲醛转化率仍可达到100%。