石墨烯分散体系的制备及其性能研究

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本文采用电化学法在无机酸/无机盐水溶液中插层剥离阳极石墨棒,制备了石墨插层化合物(GICs),以此为原料,采用液相剥离法制备了高浓度稳定的石墨烯分散液。考察了电解质性质、电解液浓度以及电压对GICs层间距和氧化程度的影响;探讨了 GICs的结构、分散体系、超声时间、原料浓度等对所制备石墨烯分散液浓度的影响,以及影响石墨烯收率的因素。并得到制备高浓度石墨烯分散液的最优工艺条件。然后以石墨烯作为超级电容器的电极材料,考察不同因素对超级电容器电化学性能的影响。结果如下:1.不同电解质对石墨电化学剥离速率由大到小的顺序是:H2SO4、Na2SO4、H3P04、(NH42HP04;S042-作为插层阴离子效果较好,由于硫酸的氧化性较强,所制备的GICs氧化程度较高。2.在Na2SO4溶液中电化学插层剥离,所获得的GICs层间距随电压、电解液浓度的升高而增大,同时其剥离速率也提高。当Na2S04电解质浓度为0.5 M、电压为14 V时,电化学剥离最快,产物GICs层间距由石墨的0.3358 nm变为0.3381 nm,且含氧量也较低9.04%,是制备石墨烯的良好前躯体。3.在最优工艺条件下,石墨烯分散在NMP中的浓度高达11.47 mg/mL,同时收率为37%;在PVP/水中石墨烯的浓度也达到4.45 mg/mL,收率为14.8%。所获得的石墨烯尺寸都在1 μm左右,层数较少(少于10层),晶型结构较为完整,C/O比值高,缺陷主要是边缘缺陷,沉降实验表明分散液是非常稳定的。4.将石墨烯分散液作为电极活性物质的原料,采用扣式结构制作了石墨烯电极超级电容器,研究了电容器的组装工艺。探讨了电极成型压力、粘结剂用量对电容器电学性能的影响。以10 MPa成型压力、5 wt.%的粘结剂含量制作电极,在6 mol/LKOH水系电解液中恒电流0.5 A/g下石墨烯超级电容器的比容可以达到162 F/g,能量密度也达到22.5 Wh/kg,并且具有较好的充放电循环性能。
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