石墨相氮化碳杂化光催化剂的制备及其光催化性能研究

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近年来,随着环境污染逐渐加重,光催化降解有机污染物作为一种绿色环境处理方式逐渐引起人们的关注。石墨相氮化碳(g-C3N4)因其具有合适的价带结构(Eg=2.7 eV)、优异的热稳定性和化学稳定性、制备过程简单及无毒等优点,被广泛应用到光催化反应中。但是,通过传统热聚合方法制备的g-C3N4具有比表面积小、光生电子和光生空穴复合率高等缺点,严重制约着g-C3N4的广泛应用。针对这些不足,本文首先通过超声分散法将传统聚合方法制备的g-C3N4与具有较大比表面的绒球ZnO进行复合,得到一系列复合比例不同的g-C3N4/ZnO光催化剂。随后,我们通过两步法(H2O2溶剂热和气泡软模板法)制备了氧掺杂介孔石墨相氮化碳(O-mpg-C3N4)。(1)绒球状g-C3N4/ZnO复合光催化剂通过超声分散法制备,并进行各种表征来探究其物理化学性质。结果表明,制备的g-C3N4/ZnO是由片状g-C3N4包裹绒球状ZnO而形成的异质结构。在复合光催化剂中,绒球状ZnO具有较大的比表面积(41.81 m2/g),能够为复合光催化剂提供较多反应活性位,g-C3N4能够吸收可见光,有效扩展复合光催化剂的吸光范围,同时g-C3N4与ZnO之间形成的异质结构能够有效降低光生电子和光生空穴复合率。复合光催化剂的光催化性能通过在可见光下降解罗丹明B(RhB)来评估,氮化碳的最佳掺杂量为10%。(2)首次通过简易的气泡模板-溶剂热法来制得O-mpg-C3N4并表征其结构特征和光学性能。结果表明,制备的样品是带有很多纳米孔洞的片状结构,晶格中的掺杂氧来源于C-O或N-C-O化学键。通过在可见光下光催化降解罗丹明B(RhB)和甲基橙(MO)来评估其光催化性能,O-mpg-C3N4光催化性能远高于g-C3N4和mpg-C3N4。光催化活性增强的原因是由于催化剂活性位点增多、电子迁移距离变短以及光吸收范围增加。
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