【摘 要】
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氢气因其较高的能量密度/质量比,被广泛认为是化石燃料的优选替代品。人工光合,将太阳能直接转化为化学键合能,以环境友好可持续的方式产氢,是目前最有希望的制氢方法之一。利用可见光驱动质子还原的分子均相光催化体系多数具有较高的转化数,相比较非均相催化体系在机理研究和结构微调等方面占有优势。理想的超分子一元光催化体系能够通过分子内单向电子传输,替代分子间电子传输过程（传统的多元体系）,使得催化中心获得能量
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氢气因其较高的能量密度/质量比,被广泛认为是化石燃料的优选替代品。人工光合,将太阳能直接转化为化学键合能,以环境友好可持续的方式产氢,是目前最有希望的制氢方法之一。利用可见光驱动质子还原的分子均相光催化体系多数具有较高的转化数,相比较非均相催化体系在机理研究和结构微调等方面占有优势。理想的超分子一元光催化体系能够通过分子内单向电子传输,替代分子间电子传输过程（传统的多元体系）,使得催化中心获得能量,可将超分子结构的光致诱导电子分子内迁移的特性应用在光催化领域。本文设计并合成由环金属金（AuⅢ）光活性基元和三联吡啶铂（PtⅡ）催化基元通过二乙炔基苯桥联配体构成的异核双金属金-铂络合物（1）,以及其参比络合物:基于环金属的单核金（2）、双核金（4）,基于三联吡啶的单核铂（3）、双核铂（5）络合物,并通过紫外-可见吸收光谱、荧光光谱、循环伏安曲线等谱学表征其光物理、光化学和电化学性质,密度泛函（DFT）理论计算其电子云分布情况。研究结果表明双金属中心通过桥联配体进行电子耦合,使得金（Ⅲ）-铂（Ⅱ）异核双金属络合物在可见光区吸收增强;分子内发生了电子转移和能量转移;能够被还原淬灭,可作为光催化剂运用到光催化水还原产氢中。本文重点探索金（Ⅲ）-铂（Ⅱ）双金属超分子结构的新型光催化剂在水/丙酮混合溶剂中的分解水制氢性能,研究结果表明,此络合物在超分子一元体系中表现出比其参比三元体系较好的光催化产氢活性,其原因在于光敏中心与催化中心的分子内单向电子传递效率更高。对超分子一元光催化产氢体系进行优化。选择抗坏血酸为牺牲剂,调整溶剂配比水/丙酮为1/1时催化效果最好,超分子一元光催化体系可见光照射12小时获得光催化释放氢能转化数达到91。
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