【摘 要】
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二维过渡金属硫化物(2D TMDs),作为一种新型半导体材料,具有覆盖可见光和近红外光谱范围的带隙,因而在晶体管、光伏器件、光电探测器和纳米谐振腔激光器等各种光电器件中具有广
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二维过渡金属硫化物(2D TMDs),作为一种新型半导体材料,具有覆盖可见光和近红外光谱范围的带隙,因而在晶体管、光伏器件、光电探测器和纳米谐振腔激光器等各种光电器件中具有广阔的应用前景。作为常见的TMDs材料,WS2和WSe2由于具有较大量子效率和较强自旋轨道耦合作用等优点被广泛研究。对上述材料的载流子动力学和光学特性的研究与调控可以提高其在集成光学器件中的性能。其中,温度是一种用来调节半导体材料的光学性质的简单方法。本工作利用改变温度对多层WS2和WSe2的光学特性进行了调节。我们在剥离的多层WS2和WSe2材料中发现了由温度升高引起的能带结构演进与荧光增强效应,进而讨论了多层WS2和WSe2在不同温度下的载流子动力学行为与带隙结构的相应关系。具体研究内容和主要结论如下:1.首次在多层WS2中观测到高温引起的激子荧光发射增强效应(比室温下荧光强度增强近300倍)。研究了多层WS2的变温PL与拉曼光谱。利用密度泛函理论(DFT)模拟了受热膨胀时多层WS2的能带结构随温度的演进行为。实验结果表明,通常用来解释高温下发光增强的层间去耦合效应并不会发生在多层WS2体系中。2.为了解释高温下多层WS2的发光反常增强现象,我们提出了一种新的“热驱动光生载流子谷间转移”模型。变温光谱、瞬态光谱以及基于玻尔兹曼分布律的载流子布居比率估算等一系列实验和理论证据证实了这种发生在布里渊区中能谷和能峰间的载流子转移模型的可靠性。3.通过对多层WSe2的变温光谱研究,发现了WSe2导带底由布里渊区的Λ点转变为K点。将多层WSe2的变温PL光谱与密度泛函理论(DFT)计算的能带结构进行对比,确定了不同厚度的WSe2在不同温度下的能带结构,进而得到了引起多层WSe2能带结构发生转变的临界温度点。
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