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随着人类工农业活动的快速发展,医药和个人护理用品(Pharmaceuticals and personal care products,PPCPs)、农药等难降解的有机污染物逐渐在土壤环境中积累。这些污染物可以通过食物链的途径进入人体,对人类的生产生活安全造成严重威胁。同时,随着工业标准的严格和土地经济价值的提高,高效、快速的土壤修复方法势在必行。高级氧化技术是目前用于修复土壤有机污染的有效方法,本研究以卡马西平(Carbamazepine,CBZ)和阿特拉津(Atrazine,ATZ)作为目标污染物,系统地研究了亚铁(Fe2+)活化次氯酸钠(Sodium hypochlorite,NaOCl)用于有机污染土壤修复的可行性,研究内容主要包括以下几方面:
首先,以CBZ污染土壤为研究对象,对比了Fenton体系、Fe2+/NaOCl体系、Fe2+/过硫酸钠体系在不同的土壤初始pH条件下对CBZ的降解效果。结果表明,Fe2+/NaOCl体系在宽泛的pH范围内(pH=3-11)实现了更高的CBZ去除率。因此,本研究选定Fe2+/NaOCl系统作为研究主体。
其次,通过批实验确定Fe2+/NaOCl分别降解CBZ、ATZ污染土壤的最佳剂量以及催化剂Fe2+和氧化剂NaOCl的摩尔比。结果表明,当CBZ初始浓度为20mg/kg时,NaOCl剂量为75mg/kg,Fe2+/NaOCl摩尔比为1:1的条件下能达到最佳降解效率;当ATZ初始浓度为100mg/kg时,NaOCl添加量为10mmol,Fe2+/NaOCl摩尔比为1:1的条件下能达到最佳降解效率。
再次,研究了污染物初始浓度、温度、水土比(L/S)、初始pH、土壤基质中腐殖酸和无机阴离子(Cl?,HCO3?)等影响因素对Fe2+/NaOCl体系降解污染物的影响。结果表明,在固定的NaOCl剂量下,初始CBZ浓度的降低对CBZ的去除效率具有双重影响;升高温度可以加快反应到达平衡时间;pH对反应过程的影响较小;过高的L/S比,过量的腐殖酸和无机阴离子(Cl?,HCO3?)均不利于目标污染物的去除。
最后,基于CBZ的降解产物提出了可能的降解转化途径及Fe2+/NaOCl降解有机物的反应机理;此外,通过分析Fe2+/NaOCl氧化处理前后土壤表面形态、矿物质组成、微生物群落结构的变化,评估了土壤环境的受影响情况。结果表明,原始样品和处理过的土壤样品之间土壤性质和功能无显着差异,但土壤微生物群落受到负面影响。
首先,以CBZ污染土壤为研究对象,对比了Fenton体系、Fe2+/NaOCl体系、Fe2+/过硫酸钠体系在不同的土壤初始pH条件下对CBZ的降解效果。结果表明,Fe2+/NaOCl体系在宽泛的pH范围内(pH=3-11)实现了更高的CBZ去除率。因此,本研究选定Fe2+/NaOCl系统作为研究主体。
其次,通过批实验确定Fe2+/NaOCl分别降解CBZ、ATZ污染土壤的最佳剂量以及催化剂Fe2+和氧化剂NaOCl的摩尔比。结果表明,当CBZ初始浓度为20mg/kg时,NaOCl剂量为75mg/kg,Fe2+/NaOCl摩尔比为1:1的条件下能达到最佳降解效率;当ATZ初始浓度为100mg/kg时,NaOCl添加量为10mmol,Fe2+/NaOCl摩尔比为1:1的条件下能达到最佳降解效率。
再次,研究了污染物初始浓度、温度、水土比(L/S)、初始pH、土壤基质中腐殖酸和无机阴离子(Cl?,HCO3?)等影响因素对Fe2+/NaOCl体系降解污染物的影响。结果表明,在固定的NaOCl剂量下,初始CBZ浓度的降低对CBZ的去除效率具有双重影响;升高温度可以加快反应到达平衡时间;pH对反应过程的影响较小;过高的L/S比,过量的腐殖酸和无机阴离子(Cl?,HCO3?)均不利于目标污染物的去除。
最后,基于CBZ的降解产物提出了可能的降解转化途径及Fe2+/NaOCl降解有机物的反应机理;此外,通过分析Fe2+/NaOCl氧化处理前后土壤表面形态、矿物质组成、微生物群落结构的变化,评估了土壤环境的受影响情况。结果表明,原始样品和处理过的土壤样品之间土壤性质和功能无显着差异,但土壤微生物群落受到负面影响。