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随着社会经济的发展,以甲醛为代表的室内VOCs(Volatile Organic Compounds)对人们的生活质量和身体健康的影响日益严重。低温等离子体协同催化剂技术是最有前景的新型处理VOCs技术,但目前对低温等离子体与催化剂相互协同的内在机理还处在初级阶段,需进一步深入研究。本文采用针板式脉冲放电反应器,以甲醛作为研究对象,通过机理性实验研究了单独脉冲放电、脉冲放电协同Mn O2催化剂以及脉冲放电协同稀土La改性Mn O2催化剂三种环境下甲醛的降解率及产物的变化趋势。在实验的基础上进一步分析了脉冲放电与催化剂的协同机理,通过建立数学模型,对脉冲放电及脉冲放电协同Mn O2催化剂降解甲醛进行了反应动力学数值模拟。机理性实验结果显示,单独脉冲放电时甲醛的降解率及产物(O3、CO和CO2)浓度随脉冲电压升高而增大,单独脉冲放电对CO2的选择性较低,当脉冲电压23k V,脉冲频率30Hz时,甲醛的降解率为81%,O3浓度280.3ppm,CO2的选择性25%;脉冲放电协同Mn O2催化剂时,甲醛的降解率明显上升,O3浓度显著下降,CO2的选择性提高,当脉冲电压23k V时,填充8%负载比例的Mn O2催化剂甲醛降解率达到92.1%,O3浓度降至130.8ppm,CO2的选择性达到58.8%;脉冲放电协同稀土La改性Mn O2催化剂时,甲醛的降解率、O3分解情况以及CO2的选择性进一步改善,当La负载量为1%时,8%的Mn O2催化剂性能最佳,脉冲放电23k V时,甲醛降解率达98.5%,CO2选择性达到64.5%,O3浓度降至93.9ppm。反应动力学模拟结果表明,在单独脉冲放电条件下,一次自由基的浓度大小顺序为O>OH>H>N,一次自由基浓度和脉冲电压存在正比关系;模拟气体成分的含量对自由基有一定的影响,随着氧气和水蒸气含量的提高,O自由基和OH自由基浓度呈线性增长,有利于甲醛的降解,但是臭氧的利用率不高。在Mn O2催化剂存在条件下,Mn O2催化剂中的Mn3+促使脉冲放电生成的O3分解成活性氧原子,活性氧原子提高了甲醛降解率和CO2的选择性。稀土La改性促进了臭氧在Mn O2催化剂表面的分解,生成更多活性氧原子,从而进一步提高甲醛的降解率和CO2的选择性。通过脉冲放电协同Mn O2催化剂降解甲醛的机理研究,为脉冲放电协同催化剂降解废气提供一定的理论参考。