磺基甜菜碱甲基丙烯酸酯亲水改性聚砜膜及制备共聚水凝胶的研究

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抗污染性差通常是限制高分子材料应用的瓶颈之一。近年来,两性离子化合物(如磺基甜菜碱甲基丙烯酸酯,SBMA)以其卓越的抗吸附性能受到广泛关注,已被用于高分子膜和水凝胶的抗污染改性。然而,两性离子化合物不溶于大多数有机溶剂,无法与膜本体材料共混制备高分子膜。而SBMA水凝胶机械性能差,虽然可抗蛋白和细菌的污染,但无法粘附动物细胞,所以不适用于组织工程领域。因此,本文拟通过研究克服SBMA的上述缺陷,从而拓展其相关应用。首先,利用连续两步原子转移自由基聚合(ATRP)法制备了三种聚苯乙烯-b-磺基甜菜碱甲基丙烯酸酯嵌段共聚物(PS-b-SBMA),其SBMA含量分别为11%、28.4%和39.8%。将SBMA含量较高的两种共聚产物与聚砜(PSU)共混,制备得到了 PS-b-SBMA改性的PSU超滤膜。通过评价其亲水性和抗污染性,发现其水接触角随SBMA含量增加而下降;且PS-b-SBMA改性膜能显著提高滤过1 g/L和10 g/L牛血清白蛋白(BSA)溶液后的水通量恢复率;相比于PSU膜,改性膜表面的BSA污染较小。其次,为提高SBMA水凝胶的机械性能,并同时保持其抗污染性,将丙烯酰氯与聚乙二醇-聚丙二醇嵌段共聚物P123反应得到双丙烯酰化P123(DA-P123),并将其与SBMA混合制备P(SBMA-co-DA-P123)共聚水凝胶。结果发现,共聚水凝胶中SBMA含量提高能够增加水凝胶的溶胀率。共聚水凝胶的极限应力皆大于0.3MPa,其断裂应变都在80%左右,且DA-P123含量增加会提高共聚水凝胶的极限应力,相比于SBMA水凝胶,共聚水凝胶的机械性能显著提升。抗污染实验表明,DA-P123的加入仅轻微增加共聚水凝胶对BSA的吸附,而共聚水凝胶表面均具有良好的抗铜绿假单胞菌粘附能力。此外,共聚水凝胶不粘附血管内皮细胞,也不支持细胞的生长,说明其细胞相容性仍然较差。最后,为改善SBMA的细胞相容性,将明胶与甲基丙烯酸酐(MA)反应得到甲基丙烯酰化明胶(Gel-MA),并与SBMA混合制备P(SBMA-co-Gel-MA)共聚水凝胶。结果发现,单体总浓度(Gel-MA+SBMA)固定为10%时,SBMA的增加能够提高共聚水凝胶的溶胀率;而当Gel-MA含量固定为10%时,SBMA增加则会使水凝胶溶胀率下降。当SBMA:Gel-MA=1:2时,水凝胶的极限应力最好,为Gel-MA水凝胶的两倍。抗细菌粘附实验表明,共聚水凝胶的抗铜绿假单胞菌粘附性均远远高于Gel-MA水凝胶,且随SBMA含量增加而提高。动物细胞贴壁实验发现,SBMA:Gel-MA为1:5-1:1时,血管内皮细胞均能在共聚水凝胶表面呈单层贴壁状生长,并最终覆盖整个表面。而SBMA:Gel-MA为2:1时,血管内皮细胞虽能贴壁和生长,但不能覆盖凝胶表面。该结果表明,Gel-MA显著提高了 SBMA水凝胶的动物细胞粘附性,但仍然保留了其抗细菌和蛋白污染能力。综上所述,本文对SBMA在PSU超滤膜亲水改性方面的研究有助于改善高分子膜在诸如水处理等严重污染领域的应用效果;本文所制备的共聚水凝胶P(SBMA-co-DA-P123),具有良好的机械性能与抗细菌/细胞粘附性,可成为潜在的血液接触组织工程材料;而P(SBMA-co-Gel-MA)共聚水凝胶则能抗细菌粘附但可供细胞生长,有望成为新的组织器官修复材料,从而推动两性离子化合物在组织工程中的应用。
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