近年来，不同组分的杂化材料越来越受到各个领域研究者的关注。尤其是以碳纳米管、石墨烯等作为基体的碳纳米杂化材料。通过材料杂化可进一步结合两者的优势，形成结构独特的三维结构材料，具有单组份不具备的优异性能。碳纳米管（CNTs）的中空无缝管状结构和石墨烯（Graphene）的二维周期蜂窝状点阵结构使其具备优异性能。特别是应用在复合材料力学性能方面，碳纳米管和石墨烯可以起到协调增强增韧作用。碳纳米管/石墨烯杂化材料可作为理想的复合材料增强体，有效提高复合材料的力学性能。本课题根据“纳微米结构”和“复合”的设计特点，选取一维的多壁碳纳米管（MWCNTs）和二维的石墨烯微片（GnPs）作为原材料，提出通过物理和化学接枝方法制备三维碳纳米管/石墨烯杂化材料（MWCNTs/GnPs）的研究思路，成功将碳纳米管和石墨烯微片有机地结合。物理方法通过物理超声共混的方法，借助π-π键和范德华力的作用制备得到新型的三维碳纳米杂化材料；化学方法则通过化学接枝“Grafting-to”技术制备出结构可控的三维碳纳米杂化结构材料。其中多步法是先用聚丙烯酰氯接枝碳纳米管，在碳管表面引入活性官能团，再利用碳纳米管表面的酰氯基团与羟基化石墨烯微片表面的羟基进行反应制备出杂化材料。一步法则是通过聚丙烯酰氯与羟基化碳纳米管/羟基化石墨烯混合液直接反应制备共价结合的杂化材料。最后将杂化材料添加到环氧树脂中，对其增强增韧的效果进行验证。文中利用红外光谱（FTIR）对各个过程中的产物进行表征，通过透射电镜（TEM）和扫描电镜（SEM）展示了反应过程中各个产物的形态变化；通过热重分析（TGA），表征杂化材料中各组分的热稳定性；通过拉曼光谱（Raman）等对杂化材料结构进行表征。同时分析了引发剂对聚丙烯酰氯分子量和聚合度的影响。结果表明物理和化学方法均成功制备了碳纳米管/石墨烯杂化材料。与物理方法相比，化学方法利用聚丙烯酰氯作为桥梁，不仅增强了反应活性点，而且可控性强，杂化材料结构也更稳定。力学性能测试结果表明：杂化材料能有效地增强环氧树脂的强度和韧性，化学方法制备的杂化材料效果更好；在物理方法制备的杂化材料探究中，而且加入碳纳米管/石墨烯直接混合杂化材料、超声混合杂化材料时增强增韧效果逐渐增强，加入酸化超声混合的杂化材料增强增韧效果最显著。