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本论文研究了卟啉类化合物作为直接甲醇燃料电池催化剂,主要内容如下:
通过在氨气氛中热处理负载到XC-72上的四苯基钼卟啉得到MoN/C,并将其应用于燃料电池阴极催化剂的研究中。系统考察了热处理温度,热处理时间,卟啉的负载量对阴极氧还原催化性能的影响。研究发现这种催化剂具有较好的电催化氧还原的性能,同时具有抗甲醇氧化的性能。
为了更好的研究催化反应的机理,采用XRD、TEM、XPS对催化剂进行表征。XRD测试表明在氨气氛中对负载到XC-72活性炭上的四苯基钼卟啉进行热处理得到的产物为六方晶系的MoN;通过TEM观察催化剂的形貌,测试结果表明热处理后的产物MoN均匀负载到XC-72活性炭上,平均粒径大小为4-5纳米。为了更好的了解催化剂的构成元素和化学键的状态进行了XPS分析,分析结果表明该催化剂中Mo有不同的组成价态。
采用循环伏安法研究了该催化剂的氧还原催化性质,并比较了不同制备条件下制备的催化剂的氧还原能力的差别,实验表明热处理温度为700℃,负载量为10%,热处理时间为3小时得到的催化剂具有较高的电化学活性和稳定性。利用旋转圆盘电极技术研究该催化反应中的反应历程,通过计算得知该氧还原历程为4电子反应。
为了充分发挥非铂催化剂和铂催化剂的优势,采用平衡吸附法和热处理方法制备了CoTPP-Pt/C复合催化剂,利用循环伏安和旋转圆盘电极技术进行了氧还原催化性能的测试。