晶种法制备TAPO-5分子筛膜

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AFI型磷酸铝分子筛是一类具有新颖骨架结构和独特性能的微孔材料。将它以分子筛膜的形式负载在多孔载体上,在催化、吸附/分离、离子交换等领域具有广阔的应用前景。其中的一个重要研究内容是高效制备杂原子取代型分子筛,例如,TAPO-5(T=Ti)。相比于传统水热法,固相转化法更有利于Ti原子进入分子筛骨架。相比于TiCl3和Ti(SO4)2,UV-Vis DRS光谱分析发现:以TiOSO4为钛源有利于获得高骨架Ti含量的TAPO-5分子筛。提高晶化温度有利于分子筛的晶化。在393K下,延长晶化时间,可提高凝胶前驱体的晶化程度,但所得产物均为半晶态的纳米颗粒。这种结构差异将导致不同的应用性能。通过水热法,TAPO-5分子筛亦可以生长于多孔陶瓷载体表面,形成整体式薄膜结构。实验结果表明,增加晶化时间和生长次数则有利于提高膜的连续程度。通过三次水热生长,晶化时间48h后,可得到连续但不完备的TAPO-5分子筛膜。SEM和XRD等分析结果表明:原位水热法制备TAPO-5分子筛膜的成膜模式为岛状生长模式。为得到完备的TAPO-5分子筛膜,本文采用晶种法制备了TAPO-5分子筛膜。SEM和单组分气体渗透性能结果表明:晶种的晶化程度、晶种层的制备方法以及晶化条件均会影响所得TAPO-5分子筛膜的完备性。弱酸性环境下,在载体上通过铺展润湿法得到的半晶态的晶种层后,通过三次生长法晶化12或48h即可得到完备的TAPO-5分子筛膜。研究表明,这种改进的晶种法将半晶态的纳米晶种分散于载体表面的宏观缺陷中,更有利于发挥晶种的生长活性,在后续的生长过程种形成连续、完备的膜结构。
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