化石燃料大规模燃烧所排放的二氧化碳(CO2)是造成全球变暖的重要原因。以胺法工艺为主的化学吸收法是目前研究最成熟的CO2捕集技术,乙醇胺(MEA)是应用最为广泛的吸收剂。但是,MEA具有CO2吸收容量低、对设备腐蚀性强、氧化降解和热降解损耗大、解吸再生能耗高等缺点,且吸收设备和解吸设备的投资成本高。因此,开发高效脱碳吸收剂和引入高效吸收设备是开发具有良好工业应用前景的CO2捕集技术的关键。旋转填充床(Rotating Packed Bed,RPB)是一种典型的过程强化设备,能够大幅提高气液两相间的传质效率,有效缩小设备体积和减少占地空间,达到降低设备投资成本的目的。本文采用超重力技术强化有机胺吸收剂脱除CO2过程以达到缩小设备尺寸和降低投资成本的目的,探索具有工业应用前景的高效CO2捕集技术。本文首先探讨了超重力环境下稳态和非稳态传质假设在气液传质模型建立过程中的适用性,分析了 RPB强化气液传质过程的机制。在此基础上,采用经典的CO2-NaOH体系测定RPB的有效传质面积(A),并采用喷淋管式液体分布器考察初始液体分布对有效传质面积的影响。随后,开展了 RPB强化有机胺吸收剂脱除CO2过程的研究,并基于渗透理论建立了伴有可逆反应的气液传质模型,为反应器设计放大和工艺开发提供理论参考和数据支撑。主要研究成果如下:1.通过求解反应-扩散方程获得伴随化学反应的稳态和非稳态液相传质系数模型,探讨了超重力环境下稳态和非稳态传质假设在气液传质模型建立过程中的适用性,并进一步分析了 RPB强化气液传质过程的机制。研究结果表明,化学反应速率对稳态传质假设是否成立具有决定性影响,液相传质过程能否视作稳态传质过程可通过化学反应速率和液体微元寿命进行预判;RPB内极短的液体微元寿命导致可溶性气体组分难以在液相内建立起稳定的浓度分布,相界面附近“陡峭”的浓度梯度极大地强化了传质过程,且在液相沿RPB径向运动的过程中能够始终维持这种“陡峭”的浓度梯度,这是RPB强化液相传质过程的根本原因。通过对文献数据的进一步分析和比较后发现,高有效传质比表面积也是RPB能够大幅提升气液传质效率的重要原因;2.采用C02-NaOH体系对RPB的有效传质面积(A)进行了测定,对比了不同物性数据来源对测定结果的影响,发现体系物性参数来源对测定结果具有非常重要的影响,且影响程度随离子强度增加而增大。研究结果表明,传统塔器内的常规测试条件可能不适用于RPB,本文提出改变溶液组成(即控制有效NaOH浓度在0.5-4 mol/L之间)的测试方法寻找有效传质面积测定结果变化幅度最小的浓度范围,在此范围内测得的有效传质面积接近真实值,这种方法可以有效规避气相传质阻力的影响;同时,在数据处理过程中,需要避免体系物性数据来源之间的不一致性,防止造成潜在的计算误差;3.采用喷淋管式液体分布器考察了初始液体分布对有效传质面积的影响,并分析了填料内部的液体分布情况,发现轴向上初始液体分布对有效传质面积具有重要影响。基于实验结果并结合文献数据分析认为,初始液体分布的影响主要存在于端效应区及其附近厚度较薄的填料区域,增加轴向上初始液体分布均匀程度有助于液体在填料轴向上的均匀分布并增加有效传质面积;周向上初始液体分布的影响也主要集中于填料内缘区域,但对有效传质面积的影响有限;4.吸收剂与CO2之间反应速率的快慢和CO2吸收容量的高低对最终的CO2脱除效果具有决定性影响。采用有机胺吸收剂,探索了RPB内吸收剂种类和操作条件对CO2脱除效果的影响规律。研究结果表明,多元烯胺的CO2脱除率以及对MEA的促进作用的高低顺序为:DETA>TETA>TEPA。混合胺吸收剂中,PZ+DETA的脱碳效果要优于DETA+MEA和TETA+MEA,是一种具有良好应用前景的高效吸收剂。采用有机胺吸收剂,适宜的操作条件为:气体平均停留时间为0.7-1 s(最短不应低于0.6s),转速为1000-1200rpm,气液比为120-190;5.基于渗透理论,建立了超重力环境下适用于CO2-MEA体系的伴有可逆反应的气液传质模型,模型可以很好地预测实验结果,误差在±15%以内。模型计算结果表明,填料区是脱除CO2的主要区域,CO2与MEA之间的反应为吸收过程中发生的主要反应。通过建立的模型,可以预测不同操作条件下的CO2脱除效果和最优化填料尺寸,并能够反映吸收过程中发生的化学反应和反应组分的浓度分布,可以为RPB脱碳的设计放大和工艺优化提供支持。