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激光熔覆技术制备纳米YSZ@Ni热障涂层在航空航天领域具有广阔的应用前景,而界面稳定性是影响纳米热障涂层性能优劣的主要因素。基于当前实验上难以观测激光熔覆过程中涂层与基体界面的实时演变过程,本文采用密度泛函理论（DFT）和分子动力学（MD）计算方法,系统研究YSZ@Ni涂层与Fe基体或Ni基体界面结合强度,从原子尺度分析界面结合的稳定性机制,探索了界面结合的韧脆性转变特征,研究界面的能态与电子结构,考察界面原子扩散及其对界面稳定性的影响,具体研究内容如下:首先,系统地研究了YSZ@Ni涂层与Fe基体的界面结合强度。通过第一性原理计算了ZrO2/Ni、Ni/FeCr和ZrO2/FeCr界面能态与电子结构,发现ZrO2/Ni界面模型中只能以ZrO2（100）/Ni（100）（O|Ni）界面结合形式稳定存在。通过对Ni/Fe（100）、（110）和（111）界面模型的断裂功计算,发现Ni（100）/Fe（100）界面模型的断裂功最大,Cr元素掺杂后,Ni（100）/FeCr（100）界面模型的形成热和结合能较原始模型明显降低,而其断裂功明显增加,表明Cr元素掺杂能够显著增强Ni/Fe界面稳定性。Mulliken布居计算表明,ZrO2/Ni（O|Ni）、ZrO2/FeCr（O|Fe）和ZrO2/FeCr（O|Cr）三种异质界面模型中界面层原子之间的Mulliken键合布居强度变化趋势为QO-Ni>QO-Cr>QO-Fe,对比层内与层间的局部布居强度比值（RLBOP）,发现Ni（111）/Fe（111）界面模型的RLBOP最大,而Ni（100）/Fe（100）界面模型的RLBOP最小,掺杂Cr元素后,Ni（100）/FeCr（100）界面模型的RLBOP变得最小,表明Cr元素掺杂能够改善界面韧脆性。电子密度差分计算显示,Ni（110）/Fe（110）和Ni（111）/Fe（111）两个界面模型的脆性倾向来源于其蝴蝶状的的共价键特性,而Ni（100）/Fe（100）和Ni（100）/FeCr（100）界面模型的韧性倾向来源于其均匀分布的金属键特性。其次,探究了YSZ@Ni涂层与Fe基体的界面原子扩散。通过MEP方法计算了处于基态的界面原子扩散过程,发现Zr?Ni和Ni?Fe原子间的相互扩散是一个吸热反应,而Ni?Cr原子间相互扩散取决于Cr原子在界面处的位置:当Cr原子处于界面最近邻处的位置时,Ni?Cr之间的扩散也是一个吸热反应;当Cr原子处于界面次近邻位置或者增加Cr元素的含量时,Ni?Cr之间的扩散则是一个放热反应。进一步采用分子动力学（MD）方法考察了不同温度下Fe、Cr、Ni三种原子扩散能力,发现在熔化和凝固过程中,它们的扩散系数变化趋势为DFe>DCr>DNi,但是体系在开始凝固形核的温度变化微小区域内,三种原子的扩散系数急剧下降,而扩散系数又呈现出DNi>DFe≈DCr的趋势。最后,系统地研究了YSZ@Ni涂层与Ni基体的界面稳定性。通过第一性原理计算发现界面粘结层中Al2O3相的形成热比TiO2相的要低,表明前者比后者更容易形成。Mulliken布居分析表明ZrO2/Al（O|Al）界面结构最不稳定,布居强度为0.133,其次为ZrO2/Al2O3（Zr|O）界面模型,ZrO2/Ni（O|Ni）界面模型的布居强度最大。进一步采用分子动力学（MD）方法考察了不同温度下Ni、Fe、Al和Ti四种原子的扩散能力,发现升温和降温过程中,Ni/NiFeAl界面模型中三种原子的扩散系数一直呈现出DNi>DFe>DAl的趋势,在Ni/NiAlTi界面模型中三种原子的扩散系数呈现出DNi>DTi>DAl的规律,归一化后,NiFeAlTi四元体系的扩散系数变化为DNi>DFe>DTi>DAl。