用repeat Step-Scan DSC方法对聚合物复杂热力学性质的研究

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随着差热分析技术的发展,差示扫描量热仪(DSC)不断改进更新,人们对基础热力学的研究也逐渐深入。受Wunderlich等人对PE560Da研究工作的启发,我们借助于step-scan DSC,在原来阶梯扫描(Step-Scan DSC)方法的基础上,开发了反复阶梯扫描(repeat Step-Scan DSC)方法,并用此方法对两种不同共聚单体含量的乙烯-辛烯共聚物(POE)样品作了初步研究。结果发现了一种与前人成果不同的更为规整,漂亮,且不受仪器参数影响,在一定误差范围内重复性接近100%的更为奇特的三线分离的可逆熔融现象。此现象是在熔融区间的某一点开始出现三线分离——the first heating线与另外两条线分开,而在熔融结束时三线又重合在一起。Cooling与the second heating线在整个过程中基本重合。The second heating线为可逆熔融线。The first heating线为不可逆熔融线,其所对应的相变焓值与样品结晶度相对应,并随共聚单体含量的增加而减小。结合POE-new的结晶结构和其repeat Step-Scan DSC扫描结果可知捆束状结晶的熔融为可逆熔融。可逆熔融焓值与the first heating线对应的相变焓值的比值随共聚单体含量增加而增加。为研究此现象的本质,我们用同样的方法对不同结晶条件的高密度聚乙烯(HDPE)样品做了更深入的研究,同时考察了两个乙烯-丙烯嵌段共聚物(EP-blocks)样品。结果发现HDPE也存在可逆熔融现象,说明可逆熔融现象并不是POE所特有的。对同一HDPE样品进行不同的热处理,发现结晶条件不一样,样品的热历史不同,对HDPE样品的不可逆熔融和可逆熔融都有不同程度的影响。EP-blocks的A1样品有两个熔融峰,高温处PP链段结晶的熔融区间内存在明显的三线分离的可逆熔融现象,而PE链段结晶的熔融区间内存在明显的三线分离现象,但可逆熔融峰却非常小。A2只有一个熔融峰,为PE链段结晶,其存在明显的三线分离的可逆熔融现象。另外为进一步考察此现象的普遍性,我们还对Hg,石蜡,正十三烷等小分子物质和H2O/PAA的小分子与高分子混合体系做了研究。
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