紫外非线性光学材料在工业加工、信息技术等领域具有重要作用。磷酸盐非线性光学材料具有较低的紫外/深紫外截止边、相对较大的倍频效应等引起人们广泛关注。但另一方面,其双折射率相对较小。如何获得截止边-倍频效应-双折射率平衡的紫外非线性光学材料,成为目前研究的热点领域。本论文简要回顾了非线性光学的研究现状和一些常见的非线性光学材料的基本特性。此外,也简单评述了密度泛函理论的基本思想以及常见计算软件的使用方法。研究内容主要包含以下几个方面:首先,我们利用第一性原理方法研究了Te2P2O9的电子结构和光学性质,所得结果与实验值吻合较好。Te2P2O9的Born有效电荷和SHG密度计算结果表明,对双折射率和SHG响应的贡献主要来自TeO5基团。其次,我们研究了Ba2TeO（PO4）2和Te3O3（PO4）2的电子结构和光学响应。结果表明,这两种碲磷酸盐也具有类似于Te2P2O9的大双折射率。实空间原子切割和畸变指数研究结果表明,TeOx多面体决定了材料较大的双折射率。最后,基于第一性原理,我们研究了LiCs2PO4的电子结构和光学性质。所得结果与实验值吻合较好。通过对投影态密度、Born有效电荷以及倍频密度进行研究分析,我们可以得出LiCs2PO4化合物中的O原子对双折射率和倍频效应起着至关重要的作用。综上所述,我们主要研究了磷酸盐材料Te2P2O9和LiCs2PO4具有大的倍频效应、带隙以及折射率和双折射率的来源。希望这些结论能对今后研究新型候选材料提供一定的参考价值。