随着人类社会和世界经济的快速发展,煤、石油、天然气等不可再生能源日益消耗以及环境不断恶化已经成为了人类面临的严峻问题,人们迫切需要发展新型清洁和可再生能源来减少对有限的传统化石能源的依赖。其中,电催化电解水产氢技术,因能量转化效率高和环境友好等优点,成为了各国科学家的研究方向和热点。贵金属铂催化剂在酸性介质中对HER表现出最佳的活性和耐久性,然而因为高昂的价格和稀缺性,限制了其作为电催化剂在工业生产中大规模的使用。近年来,为提高电催化产氢效率,开发价格低廉、地球资源丰富的非贵金属纳米电催化剂去替代贵金属催化剂已经获得了广泛的关注。本项研究设计、合成非贵金属钴基电催化剂,并对其析氢性能进行研究,主要研究内容包括以下两个方面:(1)首次提出一种“自模板”的合成策略:先以CoZn-ZIF为前驱体,并将其在350 ℃下锻烧氧化为Co304/ZnO;然后通过简单的“溶解-生成”原理,在Co304/ZnO纳米颗粒的表面原位包覆上一层致密的ZIF-8壳层结构,通过改变2-甲基咪唑不同的引入量,实现对ZIF-8壳层厚度的精确调控,得到不同厚度的ZIF-8壳层包覆Co304/ZnO纳米复合材料(Co304/ZnO@ZIF-8-x,x为ZIF-8壳层厚度);最后,将Co304/ZnO@ZIF-8-x在900 ℃高温下碳化,最终得到不同厚度的氮掺杂多孔碳包覆金属Co纳米粒子电催化剂(Co NPs@NC-y,y为NC壳层厚度),深入地探究了氮掺杂多孔碳壳层厚度对内层过渡金属纳米粒子电催化活性的影响。研究表明:设计、合成的系列Co NPs@NC-y电催化剂在0.5 M H2SO4溶液中均表现出良好的析氢活性和稳定性,壳层厚度为1:1的析氢性能最佳,过电位为250 mV。(2)采用溶剂热法,通过三亚乙基二胺、对苯二甲酸、六水合硝酸钴、六水合硝酸锌反应制备得到新型CoZn(bdc)2ted晶体。并以此作为前驱体,将其在氮气气氛中高温煅烧,制备得到金属钴氮共掺杂多孔碳基复合材料(Co NPs/NC),探究不同碳化温度和Co/Zn摩尔比对合成材料电催化性能的影响。此合成方法可以扩展到其他金属(如Ni、Fe、Cu等)的电催化剂合成,将为氮掺杂多孔碳复合材料电催化剂的制备提供新的思路。