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直接利用太阳能光解水制氢是解决世界能源危机的重要途径之一,但阻碍其应用的是不能有效地利用太阳光,因此研究开发可见光化的光催化剂就成为当前光催化剂研究中最重要的课题。
本论文针对传统的TiO<,2>等光催化剂禁带能隙较宽,只能在紫外光范围内产生催化活性的问题,在深入分析半导体光催化剂光催化机理的基础上,提出制备一种带隙能较低的新型光催化剂TaON。本论文采用高温气固相反应,以Ta<,2>O<,5>为原料,通过氮化反应制备TaON。并采用x-射线衍射(XRD)分析、X-射线光电子能谱(XPS)分析、紫外一可见(UV-VIS)漫反射光谱分析等测试手段对所制备的光催化剂进行了表征,重点考察反应温度、反应时间、氨气流量等因素对催化剂结构及组成的影响。对不同反应条件下所制样品进行XRD测试分析,结果表明:在反应温度为850℃,反应时间为10h,氨气流量为100ml/min条件下制备样品的X-射线衍射峰与TaON的衍射峰一致;对各样品进行的XPS测试分析表明:通过氮化反应Ta<,2>O<,5>的TFa4f<,7/2>结合能峰向结合能小的方向移动,并且出现N1s结合能峰,说明形成了键能较低的Ta-N键;另外,在上述反应条件下得到了非化学计量比组成为TaO<,1.2>N<,0.8>的样品。由此确定了催化剂的最佳制备条件。为了考察所制备催化剂的光谱响应范围,选取了在最佳反应条件下制备的催化剂样品进行了紫外.可见(UV-VIS)漫反射光谱测试,测试结果表明:TaON的光谱相应范围可拓宽至500nm,证明TaON具有可见光响应能力。
此外,在模拟太阳光下,研究了光催化剂TaON光解水制氢的催化活性,采用气相色谱仪对产物进行检测分析,考察了电子给体体积百分数、催化剂制备条件、贵金属沉积种类及担载量等因素对产氢速率的影响。结果表明,TaON在可见光照射下可光解水制氢,在100ml溶液中(甲醇:水=30:70)(v/v),当催化剂投加量为0.2g,反应时间为4h时,产氢速率最大为0.21mmol/h;贵金属对氢的产出有促进作用,当Ru的担载量为0.4wt%时,产氢速率最大为0.45mmol/h。最后本论文在实验的基础上探讨了光解水制氢的机理。