二维过渡金属硫族化合物物性的外场调控研究

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自石墨烯被发现以来,二维层状材料重新引起人们的广泛关注。在众多的层状材料中,过渡金属硫族化合物由于其包含绝缘性、金属性、超导性等多种电子特性而成为研究的热点。并且由于其具有带隙的特性,弥补了石墨烯零带隙的不足,从而成为光电器件制作的优良备选材料。在便携式电子设备成为主流的时代背景下,我们往往需要在更小的面积内集成更多性能的电子器件,因而人们不再满足于材料的单一性质。尽管在过渡金属硫族化合物家族中存在着多种多样性能的材料,然而由于每一种特定材料的带隙结构都是一定的,因而想要在同一种材料上实现多种多样的电子特性并获得优异的物理性能,就需要多种外场调控手段的介入。在本篇论文中,我们结合电双层调控方法、电化学调控手段以及高压技术对二维层状过渡金属硫族化合物进行调控,在同一种材料体系上对该系统的电子特性进行调控,结合拉曼光谱、荧光光谱、电输运测量等测量方式,对调控下的二维层状过渡金属硫族化合物的性质进行了系统的探索研究,对声子振动模式、光子光学跃迁等方面的光学、电学等物理性质进行了成功的调控。具体的研究内容如下:1、首先,我们对MoS2层间耦合强度的电场调控进行了研究。我们对具有不同堆叠方式的2H-MoS2和3R-MoS2的低频拉曼模式和高频拉曼模式随层厚的演化情况进行了系统的研究。我们发现这两种堆叠方式MoS2的高频拉曼模式随层厚增加表现出相同的演化趋势;而低频拉曼模式随层厚的演化则表现对出堆叠方式的依赖性。通过对低频拉曼模式的探讨,我们还得出3R-MoS2的层间耦合小于2H-MoS2的层间耦合的结论。此外,我们还在实验上结合了电双层调控技术,首次实现了对MoS2的低频拉曼振动模式的调控。通过电双层调控,我们发现电子掺杂水平的增加可以导致双层MoS2中层间耦合的增强。此外,我们还通过第一性原理计算对实验结果进行了理论解释。从载流子浓度方面来说,栅压调控使电子掺杂水平增加。计算发现MoS2中掺杂的载流子的电子云开始在范德华间隙中扩散分布,并且随着电子掺杂水平的增加而趋于与相邻层的电子云重叠,这意味着层与层之间更强的相互作用和两个相邻层之间更紧密的堆叠。2、其次,我们对静水压力下单层过渡金属硫族化合物及其同质结和异质结的高压光谱进行了研究。在对单层MoS2、WS2、MoSe2、WSe2的高压荧光光谱的研究中,我们发现这几种单层材料的荧光峰的能量和强度不随压力增加而表现出线性趋势,同时这种现象可以通过K-Λ能带交叉理论来进行了解释。我们还对MoS2同质结的高压拉曼谱进行了研究,结果表明MoS2同质结的~1222))和122))模式随压力的变化比单层和双层MoS2要快。我们同样对过渡金属硫族化合物异质结的高压荧光光谱进行了研究。我们以MoSe2/WSe2异质结为研究对象,发现MoSe2/WSe2异质结层与层之间的耦合在加压之后是增强的。除此之外,我们发现在低温高压的环境下荧光峰的区分和指认是很困难的,因此我们开创性的把低温高压技术与电学调控结合到一起,实现在高压环境下对样品的电学调控。我们通过栅压调控来改变样品中载流子浓度,以实现对中性激子峰和带电激子峰之间相对强度的调控,从而实现了中性激子峰和带电激子峰的区分。3、最后,我们利用电双层调控和电化学调控技术对中心反演非对称的3R-MoS2和转角双层MoS2的超导性进行了探索。我们在实验中没有观察到中心反演非对称的3R-MoS2的超导现象。此外,我们还对转角为56.5°的双层MoS2进行了电化学调控,并且在1014数量级的载流子浓度下观察到了超导趋势。然而,我们仍未在转角双层MoS2中观察到0电阻。我们认为这种情况可能是由于我们所能达到的最低温,不足以使双层MoS2达到0电阻;或者是由于电化学调控过程中锂离子掺杂不均匀所导致的。
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