【摘 要】
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CO2等温室气体大量排放已经导致了全球气候的变化,并成为全球最大的环境挑战之一,中国在国际社会上承诺加大碳减排行动的推动力度。新型富氧燃烧技术利用H2O代替常规空气燃烧中的N2,并辅以增压提升焦炭O2/H2O过程的燃烧效率,因此,能够实现高效碳捕集、规模化应用和对现有经济及产能结构冲击最小化,被认为是燃煤电站降低碳排放的有效途径。焦炭表面活性位数量的增加能有效降低反应能垒,加速O2/H2O燃烧反应
【基金项目】
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x生成机制》','3693','86_rJNg5XqNrrx7tt052UCGV2sYHjDLijTfAYdJhM8uEUvcy8QHcPg==');
">国家重点研发计划子课题(项目编号:2018YFB0605301-04)《加压富氧燃烧条件下NOx生成机制》
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CO2等温室气体大量排放已经导致了全球气候的变化,并成为全球最大的环境挑战之一,中国在国际社会上承诺加大碳减排行动的推动力度。新型富氧燃烧技术利用H2O代替常规空气燃烧中的N2,并辅以增压提升焦炭O2/H2O过程的燃烧效率,因此,能够实现高效碳捕集、规模化应用和对现有经济及产能结构冲击最小化,被认为是燃煤电站降低碳排放的有效途径。焦炭表面活性位数量的增加能有效降低反应能垒,加速O2/H2O燃烧反应的进行,研究压力、H2O浓度及O2浓度因素对焦炭表面活性位的影响是提升富氧燃烧效率的关键一环,并为实际增压富氧燃烧电厂的设计运行提供理论支撑。本文首先利用常压水平管式炉实验台,研究了焦炭O2/H2O燃烧过程中碳转化规律,对形成的活性位种类、数量及热稳定性进行了探讨。研究发现:O2的引入削弱了H2O浓度的增加对于焦炭转化的促进作用,char-H2O反应及char-O2燃烧反应在焦炭O2/H2O燃烧过程中相互竞争,二者对活性位的占据主要是部分竞争关系。利用程序升温脱附(TPD)实验,对焦炭表面碳氧复合物的含量进行定量表征,常压条件下,H2O浓度对焦炭表面活性位数量并无太大影响,随着O2浓度的提高(0%-30%),焦炭表面活性位数量由5.67 mmol/g增加至17.42 mmol/g。并结合FT-IR测试方法,发现焦炭表面含氧复合物主要存在形式为羟基、羧基及醚氧结构,羧基结构在600 oC开始发生脱附,羟基及醚氧结构热稳定性较强,脱附温度区间在1000 oC以后。然后利用加压水平管式炉实验台,进行了加压O2/H2O燃烧碳转化规律的研究,分析了压力和H2O浓度因素对焦炭表面化学结构的影响。研究发现:压力及H2O浓度的增加均能促进焦炭转化。加压O2/H2O燃烧过程中,炭表面形成的焦含氧复合物相对含量排序:C-O>C=O>O=C-O。压力的影响主要体现在反应气体及生成气体的传质特性上,对焦炭表面活性位数量无明显影响,但当压力提升至0.7 MPa时,焦炭表面活性数量随H2O浓度呈现先增加后减少的趋势,在40%H2O浓度处达到峰值。
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