长期以来，人们只知道碳的同素异形体有二种：金刚石、石墨。自从1985年富勒烯C₆₀首次被发现以来，人们对碳有了新的认识，并建立了一门崭新的富勒烯分支学科。C₆₀被发现的短短20多年来，富勒烯已经广泛地影响到物理、化学、材料科学、生命及医药科学各领域，同时也显示出巨大的潜在应用前景。 由于富勒烯普遍存在的低产率及难于分离提纯的特点，用传统的结构表征方法得到的信息十分有限，进一步的研究也受到限制。近年来由于计算机技术的发展及量子化学理论的完善，量子化学计算的手段就成辅助研究富勒烯性质的十分有力的工具。 1990年，宏观量制备C₆₀的方法发现以后，富勒烯的系统研究蓬勃开展，化学修饰是其中一个重要研究领域。实验表明C₆₀的6-6键是化学修饰反应活性位，它可以发生氧化还原反应。它有30个具烯烃性质的6-6键，所以又有自由基的海绵之称。本文在第二章中利用量化计算软件，针对实验得到的C₆₀O₃的2种异构体的HPLC谱及UV-Vis光谱，用AM1及INDO系列半经验量子化学方法研究了C₆₀O₃的几个最可能的稳定异构体，计算它们的平衡结构、生成热、偶极矩、电子光谱及红外光谱，给出了实验中合成的C₆₀O₃异构体的2个可能结构。理论计算得到的结果与实验结果符合的很好。 经典的富勒烯是由五元环和六元环组成的三连接的多面体碳原子簇。实验发现的富勒烯都有一定的对称性，因此群论方法在富勒烯的结构和性质研究中是一个重要的工具。本文在第三章中根据点群对称性，并沿用了唐敖庆提出的代表区的概念，用它来表示富勒烯多面体表面上最小的代表性的单元，详细讨论D_3h-C₇₄富勒烯的对称性及代表区，为后面的讨论奠定了理论基础。 1991年，文献首次报道了宏观量制备的金属富勒烯包合物La@C₈₂，从此掀起了富勒烯包合物的研究热潮。金属富勒烯包合物以其独特的结构及在材料科学和生物科学方面潜在的应用前景，成为国际上富勒烯化学研究的热点课题之一。本文在第四章，借助量化计算软件，研究了富勒烯金属包合物Sr@C₇₄和Ba@C₇₄的势能面、振动光谱，给出了Sr@C₇₄和Ba@C₇₄的稳定结构及在一定温度下内包金属原子可能运动的范围。在第五章中，结合我们前面对M²⁺@C₇₄^2-富勒烯金属包合物的研究及实验中得到的Ca@C₇₄和Yb@C₇₄在不同温度下的¹³C NMR谱图，提出了M²⁺@C₇₄^2-富勒烯金属包合物的动态模型，并对¹³C NMR实验谱中的每一个谱峰归属进行了初步指认。