聚乙烯熔体黏弹性流变行为数值模拟和实验研究

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随着计算机技术的快速发展,计算机辅助设计(CAD)和有限元方法(FEM)被广泛用来研究聚合物流体的复杂黏弹性流变行为和复杂流道的设计。因此,本研究将借助数值模拟这一强大工具来研究聚乙烯熔体在不同流道中的复杂黏弹性流变行为,为发展新的本构理论和指导高分子材料的成型加工提供科学依据。另外,使用双筒毛细管流变仪研究聚乙烯熔体的不稳定流动现象,进而探索其产生机理。一方面,本研究主要运用基于Pom-Pom分子理论的黏弹性本构模型(DCPP和S-MDCPP)研究聚乙烯熔体通过三种不同流道(平面收缩流道、圆柱绕流道和十字交叉流道)的复杂黏弹性流变行为,其中DCPP模型的预测结果是使用Polyflow软件获得的,而S-MDCPP模型则用自己编制的程序进行计算。在数值计算过程中,基于有限增量微积分(FIC)过程得到压力稳定的迭代分步算法框架下,用等低阶插值单元求解流场的速度-压力-应力;为了解决本构方程的对流占优问题,我们使用了DEVSS/SU技术。(1)通过比较三种不同流道的数值结果和Verbeeten报道的实验结果得出:上述两种本构模型均能较好地描述LDPE熔体的复杂黏弹性流变行为,但S-MDCPP模型的预测结果与实验结果吻合较好,要优于DCPP模型。随后,讨论了Weissenberg数和S-MDCPP模型中本构参数(q、r和ξ)对LDPE熔体复杂流变行为的影响。(2)在十字交叉黏弹流的分析中,建立了支化高分子主链拉伸与宏观流动时间的定量数学模型,将微观分子的主链拉伸和宏观的流场流动时间以及分子的本征拉伸松弛时间关联起来,有助于定量分析大分子的拉伸行为和松弛机理。另一方面,熔体的不稳定流动现象不仅影响制品的使用性能,还降低产品的生产效率。聚合物的微观结构决定其性能,不同的聚乙烯熔体表现出不同的不稳定流动现象,如LLDPE熔体的表观形貌表现出:光滑区“鲨鱼皮”“螺纹”状“粘-滑”转变区第二挤出光滑区熔体破裂;而LDPE熔体的表观形貌则表现出:光滑区“粘-滑”转变区熔体破裂。结果表明:与LLDPE熔体相比,LDPE既没有“鲨鱼皮”现象,也没有第二挤出光滑区。总之,聚合物熔体的复杂流动导致其分子链构象产生变化,进而表现出不同的复杂流变行为。因此,研究聚合物熔体的拓扑结构与其复杂流变行为的关系,不仅有助于发展新的本构理论和探索熔体不稳定流动的产生机理,还对优化工艺条件、模具结构设计和提高产品生产效率有着重要的科学指导意义。
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