航空和宇航动力技术的发展离不开飞行器燃料技术的持续进步。氢能（H2）作为一种新型燃料,具有高燃值、清洁和可再生的特点,对替代传统化石燃料,实现航空宇航动力技术的升级发展具有重要的意义。同时,有水资源存在的星球环境条件中,利用光能或将光能转化为电能以实现水的分解,以获取清洁能源氢气并收集氧气（O₂）,是建立能够供人类居住的环境的最为理想的途径。氢能可以通过水分解析氢反应（Hydrogen Evolution Reaction,HER）获取,因此,设计和开发高效、廉价且储量丰富的光/电析氢催化剂无疑是极具吸引力且必然的选择。本文以实现高效光/电催化析氢为目标,以具有独特结构与光/电催化功能的二维材料为研究对象,开发制备原子级厚度二维纳米片的普适性方法,并设计合成具有多因素协同效应的二维结构体系,最终实现高效催化析氢活性。本文首先提出一种可视化、高效和可控的液氨辅助锂化法,对二维层状结构的石墨相氮化碳（g-C₃N₄）进行插层剥离,制备出了高质量的g-C₃N₄二维纳米片。该方法中的插层反应迅速（所需的时间低于30 min）,同时反应的进程可通过液氨溶液颜色变化进行有效的判断。所制备的g-C₃N₄纳米片保持了与其体相块材类似的晶体结构和化学组分,但表面结构与电子结构,电子传导能力以及比表面积均得到明显的优化,从而在纳米片中体现出显著增强的光催化析氢活性（产氢速率为⁵70mmol/g.h）,高出体相g-C₃N₄两个数量级,且析氢能力稳定。此外,液氨辅助锂化法还能够对其他二维层状材料,如二硫化钼（MoS₂）,二硫化钨（WS₂）,二硒化钼（MoSe₂）等进行有效地剥离,因此是一种具有普适性的二维纳米片制备方案。MoS₂是一种极具前景的二维电催化析氢材料,由于其高效性能受到了广泛的研究。然而,对影响MoS₂催化活性的关键因素仍缺乏理解,从而阻碍了MoS₂基电催化剂的优化设计与性能提升。本文以构筑“相结构-缺陷”多因素协同的MoS₂催化体系为导向,使用液氨辅助锂化法制备了新颖的多孔1T-MoS₂纳米片结构,并以此为基础制备了五种具有典型结构特征的样品,即1T相,2H相,多孔1T相,多孔2H相以及补硫的多孔2H相MoS₂纳米片样品。以此五种典型结构样品为研究对象,系统性地考察了相结构,边缘态和硫空位对于MoS₂的HER催化活性的影响情况。通过对比不同样品的性能,证明1T相对HER性能起到决定性的作用,同时通过联用多种缺陷表征技术,从原子水平对缺陷的催化性能贡献进行了澄清,证实边缘态和硫空位对于催化反应同样具有重要的贡献。最终,在具有更多边缘态和硫空位的多孔1T相MoS₂纳米片中体现出多因素协同的催化活性,在电流密度为j=-10 m A/cm2时,过电位低至η=153 m V vs RHE,Tafel斜率仅为43 m V/dec,为目前MoS₂催化体系的最优性能范围。MoSe₂是另一种重要的二维电催化材料,本文以实现MoSe₂体系中“相结构-结构无序”的协同催化为设计目标,提出了一种新颖的直接水热合成策略,构造出部分结晶的1T-MoSe₂纳米片,并成功实现对1T相-结构无序的同步调控。具体而言,是利用过量还原剂对MoSe₂的电子注入效应,诱导其产生1T相结构,同时通过调节合成反应温度,实现对1T-MoSe₂中结构无序度的有效调控。金属性1T相结构有利于提高MoSe₂催化剂的导电性,能够促进电荷的快速转移;而通过缺陷表征手段,证明适度的无序结构可以提供更多的催化活性位点,利用对1T相-结构无序的优化调控,最终获得两种关键因素的协同催化效应,所制备的部分结晶1T-MoSe₂纳米片在电催化反应电流密度达到j=-10 m A/cm2时过电位η仅为152 m V vs RHE,Tafel斜率仅为52 m V/dec,为目前MoSe₂体系中最佳的HER催化性能。