【摘 要】
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化石等不可再生能源的持续消耗及其所带来的环境问题引发了人们对于新型可再生能源的关注。燃料电池因其能量密度高、环境污染小等优点而引起了广大研究者的注意。而燃料电池的一个核心组分是催化剂,催化剂在加速燃料电池阴阳极反应进程,降低反应过电位中起着重要作用。因此,开发具有高活性、高稳定性的高效催化剂对于燃料电池的商业化应用具有重要意义。对发生在燃料电池阴阳极的大多数反应而言,Pt/C都表现出优异的催化活性
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化石等不可再生能源的持续消耗及其所带来的环境问题引发了人们对于新型可再生能源的关注。燃料电池因其能量密度高、环境污染小等优点而引起了广大研究者的注意。而燃料电池的一个核心组分是催化剂,催化剂在加速燃料电池阴阳极反应进程,降低反应过电位中起着重要作用。因此,开发具有高活性、高稳定性的高效催化剂对于燃料电池的商业化应用具有重要意义。对发生在燃料电池阴阳极的大多数反应而言,Pt/C都表现出优异的催化活性。但是,Pt的储量低、价格高带来的高成本问题以及商业Pt/C催化剂在实际运行中的活性、稳定性不足的问题都限制了其商业化应用。一种有效的解决方法是使Pt与其它金属形成合金,合金化不仅能降低催化剂中贵金属Pt的载量,还有助于提高催化剂的活性和稳定性。常见的合金催化剂都是无序合金,其原子排列没有呈现特定的规律,在燃料电池的运行条件下,这类合金中的过渡金属容易析出,从而导致催化性能的下降。相比之下,具有明确的化学计量和晶体结构的金属间化合物兼具高活性和高稳定性,是一种理想的电催化剂。在常见的Pt基金属间化合物中,PtM金属间化合物因较低的Pt含量、较充分的Pt-M相互作用而备受关注。鉴于此,本论文开展了基于PtM基金属间化合物及其在电催化中应用的研究工作。主要包括:（1）L10-PtMn/C催化剂的可控制备及研究:通过基于晶种诱导的可控制备法合成了粒径约5nm的L10-PtMn/C催化剂,电化学测试结果表明L10-PtMn/C具有优异的ORR活性和稳定性。然后重点对比研究了L10-PtMn/C与A1-PtMn/C在酸性环境下的Mn原子析出量,证实了这种有序结构的存在能缓解Mn原子的析出,从而减缓其催化活性的衰减。（2）L10-PtMn/C催化剂的Mn位取代研究:为了探究组分调控对于L10-PtMn电催化性能的影响,首先用其它非贵金属（Fe、Zn、Ni、Cr和Cu）来部分取代L10-PtMn晶体结构中的Mn原子。所得的L10-PtMn0.5M0.5催化剂都表现出优异的ORR催化活性。进一步对L10-PtMn Ni、L10-PtMn Zn、L10-PtMn Fe和L10-PtMn Cu进行Mn位点原子的比例调控,结果发现,L10-PtMn0.5Ni0.5/C、L10-PtMn0.8Zn0.2/C、L10-PtMn0.5Fe0.5/C和L10-PtMn0.8Cu0.2/C分别表现出最佳的ORR催化活性。（3）L10-PtMn/C催化剂的Pt位取代研究:还用贵金属Rh部分取代L10-PtMn晶体结构中的Pt原子,所得的催化剂在碱性环境中都表现出比L10-PtMn/C和商业Pt/C更高的MOR活性。其中,Pt0.7Rh0.3Mn/C具有最高的催化活性和耐久性,是一种理想的MOR电催化剂。
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