基于静电纺丝的硬碳纳米纤维制备及其储钠性能研究

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钠离子电池具有原料储量丰富、价格低廉等优点,开发钠离子电池逐渐受到研究者们的关注。然而,因为钠具有比锂更大的离子半径,所以一些为的锂离子电池开发的负极材料无法直接用于钠离子电池。目前,大量的研究工作致力于研发能够用于钠离子电池的高性能负极材料。其中,硬碳材料由于其较高的无定型度高和较大的石墨片层间距,被认为是最适合储钠的负极材料之一。但是,硬碳材料作用为钠离子电池的负极还存在一些问题:1.硬碳材料在充放电过程中的低电压平台区域过长,导致钠离子电池的安全性存在隐患;2.钠离子在硬碳材料中的存储机理还存在一定的争议;3.随着柔性储能设备的兴起,同时要求电极材料也具有一定的柔性。因此,开发柔性硬碳负极材料对于柔性钠离子电池的发展具有重要意义。本论文采用静电纺丝技术为制备方法,聚乙烯吡咯烷酮(PVP)和硝酸铜(Cu(NO3)2·3H2O)为纺丝原料,制备了一系列的柔性硬碳纳米纤维薄膜。当PVP溶液中加入Cu(NO3)2后,纤维之间会出现交联结构,这是首次报道利用Cu(NO3)2作为电纺纤维的交联剂。并且测试表明,交联结构的形成是由于Cu(NO3)2与PVP的络合作用导致的。同时,Cu(NO3)2也会影响最终硬碳纳米纤维的微观结构,随着原料中Cu(NO3)2含量不断增加,会导致硬碳纳米纤维具有更高的无定型度。我们探究了碳纳米纤维的微观结构及其储钠性能的关系。随着碳纳米纤维的无定型度增加,其充放电曲线中低电压平台区域逐渐消失,斜坡区域的比例逐渐增加,钠离子的储存行为“吸附-插层”模式逐渐转变为单纯的“吸附”模式。同时,碳纳米纤维的储钠性能得到改进;并且电池的安全性得到提升。将柔性硬碳纳米纤维薄膜裁成圆片,不添加导电剂和粘结剂,直接用作钠离子电池的负极材料。碳纳米薄膜展现了优越的倍率性能和超长的循环稳定性。在50 mAg-1的电流密度下,可逆容量可以达到449 mAhg-1,在5和10A-1的电流密度下循环500次,容量还可分别保持为126和111 mAh g-1。碳纳米纤维薄膜优秀的电化学性能归因于这种交联结构能够改进材料的电子传导和离子扩散能力,并且这种交联结构还能增强碳纳米纤维在充放电过程中的稳定性。本论文工作为钠离子电池设计制备高性能硬碳基负极材料提供重要指导作用。
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