【摘 要】
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二氧化碳排放过量导致了全球变暖问题愈加严重。利用和转换二氧化碳来生产燃料和增值化学品，特别是通过电化学还原，是缓解这种情况的一个有效战略。电化学二氧化碳还原(ECR)可以通过将二氧化碳转换技术与可再生的间歇性能源（如风能和太阳能）相结合来实现，从而实现潜在的碳中性经济。在过去的几年里，人们付出了巨大的努力来寻找和设计各种用于还原CO2的电催化剂。许多文章报道了使用不同材料的ECR。例如，利用金、银、钯等贵金属将CO2还原为一氧化碳(CO)，而锡、铅、铋等主族金属催化剂则有利于生成酸性物质(HCOOH)。还
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二氧化碳排放过量导致了全球变暖问题愈加严重。利用和转换二氧化碳来生产燃料和增值化学品，特别是通过电化学还原，是缓解这种情况的一个有效战略。电化学二氧化碳还原(ECR)可以通过将二氧化碳转换技术与可再生的间歇性能源（如风能和太阳能）相结合来实现，从而实现潜在的碳中性经济。在过去的几年里，人们付出了巨大的努力来寻找和设计各种用于还原CO2的电催化剂。许多文章报道了使用不同材料的ECR。例如，利用金、银、钯等贵金属将CO2还原为一氧化碳(CO)，而锡、铅、铋等主族金属催化剂则有利于生成酸性物质(HCOOH)。还有铜能高效地把CO2还原成CO、HCOO-，氢气以及碳氢化合物。考虑到Cu在ECR中的独特之处，大家在提高Cu材料对ECR的选择性方面进行了很多的研究。
(1)本文利用湿化学法制备了用金属(Bi、Sb、Cd、Zr)氧化物对CuO进行改性，形成具有高效ECR性能的双金属氧化物复合材料。特别是固定在炭黑(CB)上的CuO-Sb2O3纳米粒子，可以在低电势下提高ECR选择性。CO的法拉第效率(FE)高达90.0％。相比于纯CuO或纯Sb2O3，CO的选择性有很大提高。利用两种不同成分、界面接触和微观结构的金属氧化物相互作用，CuO-Sb2O3/CB催化剂的产物法拉第效率可以很容易地进行调整。推断ECR活性增强与两种金属氧化物间的强相互作用有关。本文还进行了许多结构表征（电子显微镜等）与电催化性能研究（电化学工作站等）。
(2)在本研究中，我们合成了一个有代表性的铜-金属-有机骨架Cu(TPA)(DMF)(TPA∶1，4-对苯二甲酸，DMF∶N，N-二甲基甲酰胺)电催化剂，可以通过改变超声温度，不同溶剂和前驱体的摩尔比等来改善ECR产物选择性。其中，碳氢化合物的FE为72.9％，乙烯(C2H4)的FE为50.0％，总电流密度为12.0mA cm-2。本工作提出了一种在能源和催化领域配置MOF基材料的有效策略，其优点是表面积大、暴露的活性位点多。
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(1)清水恒定流时，相同条件下，非淹没的单式丁坝与阶梯形丁坝达到最大冲深所需冲刷历时相同，床面最终形态基本一致，但单式丁坝的回流区尺度、回流负流速、冲坑形态尺度均大于阶梯形丁坝。
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