【摘 要】
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膜分离因其具有耗能低,污染小,设备占地面积小,可连续操作等特点,具有替代传统分离方式如精馏、吸附、结晶等的潜能。在膜分离领域的研究中,如何兼顾选择性和通量成为重要的课题,其中,选择合适的膜材料至关重要。另外,快速高效、成本低廉且可实现规模化的膜制备技术是推动膜分离发展的关键。在膜材料的开发中,近年来涌现了以石墨烯为代表的新型二维材料和以金属有机框架结构为代表的多孔材料,为新型分离膜提供了更多的可能
【基金项目】
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国家自然科学基金; 国家杰出青年科学基金; 中德科学中心; 广东省“珠江学者”计划; 广东省自然科学基金
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膜分离因其具有耗能低,污染小,设备占地面积小,可连续操作等特点,具有替代传统分离方式如精馏、吸附、结晶等的潜能。在膜分离领域的研究中,如何兼顾选择性和通量成为重要的课题,其中,选择合适的膜材料至关重要。另外,快速高效、成本低廉且可实现规模化的膜制备技术是推动膜分离发展的关键。在膜材料的开发中,近年来涌现了以石墨烯为代表的新型二维材料和以金属有机框架结构为代表的多孔材料,为新型分离膜提供了更多的可能性。研究者不断对新型材料进行选择和设计,对制膜方法进行改良优化,分别都进行了大量深入研究。然而,要使分离膜能够规模化生产及发展必须要达到以下两个条件:（1）膜的制备工艺简便快捷;（2）膜的分离性能需达到实际应用要求,且稳定性良好。本论文针对气体分离膜实际应用中所遇到的问题,分别从简化制备工艺和提高分离性能入手,选择了新型二维MXene（Ti3C2Tx）纳米片用于膜的构筑,通过快速电泳沉积的方法实现了自支撑二维MXene膜的分钟级制备,并成功将其应用于H2/CO2气体分离。为了进一步提高膜的分离性能,我们利用具有优良导电性的MXene多孔层作为载体,采用快速电驱动合成法制备了自支撑的MXene-ZIF-8双层复合膜,进一步提高其H2/CO2分离性能。具体研究内容如下:（1）为实现可用于H2/CO2分离的二维膜的快速制备,我们采用电泳沉积方法,制备得到了自支撑的MXene膜。与传统的二维膜制备方法真空抽滤相比,电泳沉积的方法实现了二维膜的分钟级制备:在电泳1 min后即可得到完整的二维MXene膜。通过该方法制备的MXene膜能够直接从金属导电基底上完整揭下,转移到多孔载体上即可实现高效气体分离,同时也省去了高成本多孔载体的大量使用。测试结果显示,该膜对于H2/CO2具有优异的分离性能,平均分离选择性达到了44.4。同时该膜具备良好的长期稳定性、升温稳定性和结构稳定性。（2）为进一步提高MXene膜的H2/CO2分离性能,我们在上述工作基础上进一步将导电的MXene层作为基底,采用快速电驱动合成法制备了自支撑的MXene-ZIF-8复合膜。在通电20 min后,得到的MXene-ZIF-8双层复合膜对于H2/CO2的平均分离选择性提高到了77.4,说明了ZIF-8层的引入有效提高了单一MXene膜层对H2/CO2的分离选择性。Reitveld精修结果表明,所制备的ZIF-8层的主导相为R3m。测试后的MXene-ZIF-8膜仍保持原有的形貌结构,超声处理后两层之间仍然紧密结合,表现出较好的结构稳定性。选用廉价的铝箔作为基底,验证了电驱动合成法用于制备大面积MXene-ZIF-8膜的可行性,SEM结果表明生长的ZIF-8层致密连续,晶体特征明显。本论文分别采用电泳沉积MXene膜和快速电驱动合成MXene-ZIF-8双层复合膜的策略,简化气体分离膜的制备工艺,并进一步提高膜的分离性能,为拓展膜分离的应用领域提供一定的研究基础和指导。
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