【摘 要】
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生物油是一种绿色可再生能源,其中脂肪酸甲酯作为生物油的一种重要组成成分,通过对其进行提质升级可制得一种绿色碳氢燃料。本文以棕榈酸甲酯为生物质模型化合物,拟通过引入不同酸碱金属对传统硅基催化剂进行掺杂改性,以增大孔结构、调控酸碱度及减小活性组分的颗粒尺寸,探究其催化加氢脱氧制备绿色碳氢燃料碳十五烷烃和碳十六烷烃并开展实际催化应用拓展,具体内容如下:（1）一锅法制备硅基多孔固体Ni/La2O3-SiO
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（掺Zr短大孔硅基无硫Ni-M双金属催化油脂同碳转化碳氢燃料的反应机制,编号 21878255）； 绿色催化与反应工程湖南省教育厅重点实验室开放平台项目（短介孔固体酸碱双功能催化剂协同催化合成生物柴油的研究,编号16K086）；
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生物油是一种绿色可再生能源,其中脂肪酸甲酯作为生物油的一种重要组成成分,通过对其进行提质升级可制得一种绿色碳氢燃料。本文以棕榈酸甲酯为生物质模型化合物,拟通过引入不同酸碱金属对传统硅基催化剂进行掺杂改性,以增大孔结构、调控酸碱度及减小活性组分的颗粒尺寸,探究其催化加氢脱氧制备绿色碳氢燃料碳十五烷烃和碳十六烷烃并开展实际催化应用拓展,具体内容如下:（1）一锅法制备硅基多孔固体Ni/La2O3-SiO2催化棕榈酸甲酯加氢脱氧,使用XRD、H2-TPR、NH3-TPD、（HAADF）-STEM等表征手段对Ni/La2O3-SiO2进行表征分析,结果表明La物种的加入,明显改善Ni物种在SiO2中的分散程度,La2O3在Ni物种表面或周围产生包埋效应,使活性组分Ni晶粒变小,抑制活性组分Ni的团聚,提高催化棕榈酸甲酯加氢脱氧反应活性。在260℃、氢压2.6 MPa、催化剂/原料质量比1:10下反应6 h,原料棕榈酸甲酯反应转化率为100%,碳氢燃料碳十五烷烃摩尔收率97.6%,催化剂重复使用10次后,碳氢燃料碳十五烷烃摩尔收率仍达90.9%。（2）一锅法制备Co/ZrO2-SiO2催化棕榈酸甲酯加氢脱氧,使用XRD、H2-TPR、NH3-TPD、SEM等表征分析,发现通过引入Zr物种对Co/SiO2改性,形成B酸位点,降低Co对活化氢及羰基C的强吸附,加速活化氢在Co活性中心表面迁移与解离吸附,抑制脱羰基/羧基反应,促进C=O键裂解加氢脱氧。在300℃、氢压3.0MPa、催化剂/原料质量比1:10下反应6h,原料棕榈酸甲酯的反应转化率100%,碳氢燃料碳十六烷烃摩尔收率96.5%,催化剂重复使用5次后,碳氢燃料碳十六烷烃摩尔收率仍达86.3%。本文在传统硅基催化剂基础上,通过掺杂不同酸碱金属对硅基催化剂进行改性,发现掺杂碱土金属La改性,可形成单斜晶体La2O2CO3,发生La2O2CO3+C→La2O3+2CO反应,有利于催化脂肪酸酯类发生稳定的脱羰反应得到碳十五烷烃生物燃油产品,重复使用性好;而酸性金属可降低富电子（Zr、Ti等）对H及油脂分子C=O中羰基C的强吸附,加速H在活性中心表面迁移与解离吸附,有利于脂肪酸酯类发生直接加氢脱氧反应得到同碳转化的碳十六烷烃生物燃油产品。
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