多酸基金属有机框架协同催化降解苯酚及其机理研究

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金属—有机框架(MOFs)是一类比表面积高、结构多样可调的晶态多孔材料,而多金属氧酸盐(POMs)具有可逆的氧化还原性,利用MOFs担载POMs,不但能使催化活性POMs在分子水平上分散,而且能够大大提高MOFs本身的稳定性,因此,晶态POM@MOFs是一种性能优异的催化剂。已报道的多酸杂化材料的催化氧化性能,仅以POMs作为唯一的催化活性位点,且具有双活性中心的POM@MOFs催化剂催化降解苯酚的反应尚未报道过。这里,我们首次采用简单的溶剂辅助研磨法制备了担载Keggin型杂多酸的金属-有机框架——NENU-3N,实现了材料的纳米化,而且在苯酚降解中展示了优异的催化性能,并探究其反应机理。非均相催化剂NENU-3N纳米晶在较宽pH值范围内,通过多酸和MOFs上的二核Cu(Ⅱ)节点协同催化降解苯酚,在短时间内,能够实现较高转化率和矿化率。此外,对比实验表明,NENU-3N催化剂尺寸的减小有利于提高其催化性能。该纳米晶催化剂具有较高的稳定性,易地回收,且循环使用5次后催化活性没有明显降低。
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