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氮氧化物（主要是NOx）是引起酸雨、光化学烟雾等破坏地球生态环境和损害人体健康的主要大气污染物。因此如何有效地消除NOx已成为目前环境保护中一个非常令人关注的重要课题。汽车发动机尾气的后处理被认为是一种有效净化方式。但截止目前，人们还没有找到一种合适的催化剂能在稀燃条件下有效地降低NOx。现有的研究表明，对NO具有较高活性的催化剂，如贵金属、金属氧化物，通常也显示出较强的氧亲和力。吸附在催化剂表面的氧物种占据了有利于NO吸附、解离的活性位，阻碍了NO的继续吸附和分解，从而导致催化剂失活。本文以催化改性碳纤维降低发动机NOx排放的机理及应用为课题进行了研究，得到了一些新的、有实际意义的结果。主要研究工作内容如下：1．论述了NOx排放控制技术研究的意义；系统地综述了汽油机、柴油机NOx排放 控制技术的发展与现状。2．对不同的种类活性炭纤维，在微型反应器中于不同温度下进行脱除NO性能筛 选，并利用程序升温脱附（TPD）、热重（TG）、扫描电镜（SEM）等分析手段进 行评价，测定结果表明以聚丙烯腈基为原料的活性炭纤维脱除NO的性能最佳。3．在初步筛选的基础上选定两种聚丙烯腈基活性炭纤维毡（ACF）作为对象，研 究了其本体和经硝酸处理后脱除NO的性能，表明ACF经硝酸处理后脱除NO的 性能有所提高，且以2～4小时为较佳处理时间。为了解反应物和产物在ACF 上的吸附性能，在ACF上进行TPD试验表明，ACF经硝酸浸渍处理后对O2、CO 和NO的吸附性能均强于未处理的ACF，唯有CO2相反。在含微量氧的条件下， NO与ACF反应的初级产物为CO2，据此按一级反应对实验数据作了动力学处理， 得到了NO与ACF反应的反应速率与温度的关联式。表明经硝酸浸渍处理后的 ACF脱除NO的性能恒优于未处理的。4．以聚丙烯腈基ACF为载体，铜基ACF采用等体积浸渍法制备。试验结果表明铜 基ACF对脱除NO具有非常高的活性，脱氮率不但高于硝酸浸渍处理后的ACF 和未改性的ACF， 而且高于载其它金属ACF及载复合金属离子ACF。5.利用程序升温还原装置（TPR）、程序升温脱附（TPD）、热重（TG）等试验方法， 证明了未改性、硝酸基、铜基的活性炭纤维（ACF）等均存在含氧基团。在微 型反应器中对这些ACF与NO的反应产物进行了定量测定。发现NO脱除与ACF 含氧量和表面合氧基团存在及分布有关。还考察了CO的存在对该反应的影响。6．车用催化转化器的结构、流动阻力等对催化转化器和发动机的性能有很大影 响。通过对催化转化器的各种形状结构因素对性能的影响的研究。在此基础上 提出了催化转化器的优化设计准则，设计了新的催化转化器。7．根据对不同活性炭纤维筛选的结果，在新设计催化转化器中，对载有未改性、 硝酸基和铜基活性炭纤维进行汽油机的台架试验。其中包括：不同活性炭纤维 的脱氮性能研究；对发动机油耗和背压的影响；后处理系统的可靠性和耐久性 的试验研究等。试验结果还表明，铜基活性炭纤维的脱氮率高于未改性和硝酸 大连理工大学博士学位论文 基活性炭纤维与化工试验室的结论一致。从试验中提出了不同活性炭纤维，在 一定的含氧量下，HC、CO转化率同时较高的情况下，N0x的转化率才能较高的 见解。