层状材料的低维结构有新奇的物理性质和重要的应用价值,是近年来凝聚态物理关注的热点。我们用第一原理计算模拟了石墨烯及其衍生物的不同结构在锂硫电池应用过程中产生的影响,并研究了另一种二维材料过渡金属硫化物（TMD）在卷成纳米管过程中遇到的问题,提出了可能的结构设计方案,并与实验结果相印证。首先我们系统的研究了石墨烯空位缺陷的结构对吸附硫的影响,及其后硫与锂发生作用时的活性;以及研究了不同氮掺杂的石墨烯结构对锂硫团簇的固定效果。我们发现伴随硫的固定带来的是硫化学活性的丧失,这两者属竞争关系,这与实验中看到的锂硫电池的循环寿命与电池容量成负相关相符合。我们还研究了金属性的MAX相二维材料Ti₃C₂在锂硫电池中可能的应用,我们发现过渡金属碳化物裸露的金属表面可以强烈的吸附锂硫团簇,并伴随着大团簇的分解,这两个效果叠加起来可以大大降低电极活性物质的流失。然后我们研究了和石墨烯一样同为二维材料的TMD在卷成一维纳米管中遇到的问题。因为它们所具有的三个原子层厚的三明治结构,卷成纳米管时会有很大的能量惩罚,阻碍了小管径TMD纳米管的合成。我们提出一个杂化TMD纳米管的方案,通过在纳米管内外替换不同大小的硫族元素,通过应力释放实现小管径纳米管的自组装。我们的计算表明,杂化纳米管的内建应力可以驱动纳米管的形成。我们通过计算形成能给出了杂化纳米管存在的稳定直径范围:2-4.8纳米。通过电子结构计算,我们得知了杂化纳米管独特并且可调的电子性质。这些发现可以帮助在实验上合成更小尺寸的TMD纳米管,并实现其丰富多彩的应用。最后我们研究了实验中观测到的TMD纳米管形貌背后的微观结构。因其厚的三明治结构,实验上看到的尖锐折角是难以理解的。我们从纳米带中的S线缺陷出发,发现其自弯折效应;然后在二硫化钼纳米管中引入线缺陷,通过第一原理计算和经典模型拟合,发现在直径小于2.2纳米以后,能量最低的结构不再是没有缺陷的圆形界面纳米管,而是具有类似多边形界面的纳米管,这与实验中看到的现象相符;其次我们又考虑了纳米球（八面体笼）中线缺陷的影响,发现线缺陷的存在大大降低了笼子的形成能。它们的形貌也与实验电镜图更符。