随着计算机和计算技术的飞速发展，其应用已经渗入现代生活的各个领域，由于其极高的计算速度已成为科学研究必不可少的手段。其中一个典型的应用就是计算化学，计算化学极大依赖计算机和计算技术的发展，通过解薛定谔方程应用量子力学的基本原理来研究化学领域的基本机理。本论文将运用计算机及计算技术通过量子化学方法来研究一类新型纳米材料的结构和性质:氮化硼笼状团簇(BN富勒烯）。利用基于密度泛函理论并高计算效率的量子化学方法B3LYP和高斯基组6-31G(d)，BN团簇(BN)n(n=12，16，20，24，28，36)及金属掺杂BN团簇M@(BN)n(M=Ca,Zn)的结构、稳定性、芳香性、红外、拉曼及电子光谱得到了细致研究。　　BN团簇的稳定性随团簇的尺寸增大而增加。BN团簇的四边形的电荷极化相对较弱（和四边形以外的区域比较有相对少的电荷即较弱的离子性）。最高占据轨道(HOMO)显然是由B和N的p轨道形成的π键。然而HOMO的成键强度明显弱于碳基富勒烯。HOMO及其它占据轨道弱的共轭和B、N上的电荷揭示了BN团簇中成键的离子特征。根据前线轨道理论，HOMO中在BN团簇主要的电子云分布使这个区域成为相对活跃的化学活性中心。　　因为BN团簇内部受限的空间，笼内的p轨道共轭（包括环流）强于外部，根据笼中心，环中心及环上方1(A)处核独立化学位移(NICS)显示，这可能是导致BN团簇芳香性的主要原因。根据NICS值，缘于没有足够的电荷引起π电子环流，σ芳香性强于π芳香性。 BN团簇芳香性随笼的尺寸变化不大。然而，BN团簇芳香性比相同尺寸碳笼（相同原子数）的芳香性弱。　　BN团簇的红外光谱有两个主要带。一个在800cm-1附近另一个位于1400到1550cm-1之间。800cm-1附近的峰主要涉及8个4元环的径向运动，1400到1550 cm-1之间的最强峰为BN伸缩，尤其是8个四元环的伸缩。BN团簇的拉曼光谱主要有分布在200，400和800 cm-1附近的三个带。最强峰对应8个4元环的呼吸振动，可以视作BN团簇的拉曼光谱特征峰。随团簇尺寸增大，BN团簇的拉曼光谱有红移的趋势。随尺寸的增大，BN团簇的电子光谱没有明显的变化特征，其主峰的跃迁为π→π*跃迁。　　金属掺杂对BN团簇的性质影响充分被Ca和Zn的掺杂展现出来。总体上随笼的尺寸增加，掺杂BN团簇的稳定性增加。如果以掺杂能为标准，Zn的掺杂相对容易。掺杂能（掺杂团簇稳定性）随团簇尺寸的变化与掺杂金属原子的自然电荷变化有相似的模式，即掺杂金属原子的自然电荷随团簇尺寸增大而增大，掺杂团簇稳定性也随团簇尺寸增大而增大。对于Ca的掺杂，B36N36的掺杂例外，Ca贡献电子给BN团簇。对于Zn掺杂情形，发生从Zn的4s和3d轨道向4p轨道电荷跃迁和团簇向Zn转移电荷。金属的掺杂使体系的HOMO-LUMO能隙相对于空笼减小。如此变小的HOMO-LUMO能隙可能是由于笼中受限的空间使金属原子的最高占据轨道能量升高，加强金属原子和团簇的相互作用。Ca掺杂的BN团簇的红外和拉曼光谱和空的BN团簇有显著的区别，而Zn掺杂的BN团簇的红外和拉曼光谱和空的BN团簇很相似。这可能源于Ca和Zn与BN团簇不同的相互作用。由于更发散的外层原子轨道，Ca与BN团簇产生更强的相互作用，因此导致BN团簇的电子结构和性质产生相应的改变。相对于空的BN团簇，金属掺杂的BN团簇的电子光谱在长波方向出现更多的吸收峰。Ca的掺杂比Zn的掺杂带来对BN团簇的电子光谱更强的影响。Ca掺杂的BN团簇的掺杂能、红外、拉曼和电子光谱明显与空BN团簇不同，而Zn掺杂BN团簇的那些性质与空笼相似。调节金属掺杂BN团簇中金属原子的种类可以拓宽金属掺杂BN团簇在化学和材料科学中的应用，例如性质可调制的组装材料。