Ti/SnO2电极电化学合成臭氧的性能与机理研究

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臭氧在卫生、食品、化工等行业已得到广泛应用,在给水处理、污水深度处理中也得到良好效果。传统的产生臭氧的方法是通过电晕放电,由氧气生成的,这种方法存在氮氧化物污染、设备庞大复杂的缺点。为了能够使臭氧更好的应用于水处理中,采用电化学合成臭氧的技术近年来受到关注并得到重要发展,高性能电极的制备是该技术的关键点。  本论文介绍了电化学合成臭氧技术,重点研究了SnO2电极电化学合成臭氧的性能,对可能影响该电极产生臭氧过程的各个实验因素进行了考察;简单探讨了该电极产生臭氧的反应机理;并通过SEM、XRD等手段对失活前后电极的形貌结构进行表征,研究了SnO2电极的失活过程。  研究发现,电极的性能对电化学合成臭氧起到决定性作用,通过对电极制备工艺的改进和优化,得到相对效果较好的电极。以该电极为研究主体,考察了实验因素对臭氧产率和电流效率的影响。结果表明,电流效率随电流增大先增大后减小,在40mA时最大,而臭氧产率则随电流增大而一直增大;电流效率和臭氧产率都随流速增大、温度降低、pH减小而增大。对反应电解液也作了相关研究,发现电解液选择Na2SO4时臭氧浓度最高,且浓度为0.25mol/L时比其它浓度范围效果好。另外,向Na2SO4电解液中添加KPF6会促进臭氧产生。  研究证明,电解过程中会产生大量·OH,通过优化实验,得出了荧光法检测·OH较佳的实验条件。以此方法检测不同条件下的反应体系中产生的·OH,并与该条件对生成的影响规律进行比较。结果指出,·OH是SnO2电极电解生成臭氧的重要中间产物,臭氧和·OH在一定条件下会相互转化和影响。  通过强化寿命实验,估算出所制备SnO2电极的使用寿命约为6380h。对新电极和失活电极的形貌结构进行了表征,发现与新电极相比,失活电极的表面形貌和晶体结构都发生了很大变化;分析表明,电极失活过程中形成了绝缘的TiO2,具有活性的氧化层在反应中脱落,不仅引起了电极电阻的增大,也同时造成了电极的失活。
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