电子束辐照对高分子共混物力学性能与三重形状记忆性能的影响

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三重形状记忆材料作为一类刺激响应性智能材料,相比传统的二重形状记忆材料,其能够实现更加复杂的刺激响应运动,也为二重形状记忆材料向多重形状记忆材料的深度研究,提供了必要的研究策略、方法和视角,因而被选作本论文的研究对象。本论文拟以具有生物降解性的半结晶高分子树酯进行熔融共混与辐照改性,从而制得以冷却过程中两次分立的结晶/熔融转变为主要内在机制的三重形状记忆材料。希望所得材料具有足够分立的形状转变行为、较高的形状稳定性以及较大的编辑赋形能力。为此,本论文的主要研究工作将按照如下内容进行展开:1.以聚丁二酸丁二醇酯/聚己内酯(PBS/PCL)共混体系为代表,研究了辐照对高结晶度热力学不相容共混体系拉伸性能的影响。结果表明,电子束辐照交联是一种由物理方式引发的、以链锻自由基碰撞为主要形式的化学交联法。因而辐照交联在冷却成型后的试样中表现出原位交联、冷交联、后交联特征,该类型共混物经过电子束辐照,只能有限增容,不能获得较大的编辑赋形能力。同时从材料力学的角度指出,欲通过共混辐照得到整体性能良好的三重形状记忆材料,可从降低共混组分力学失配度或者增加界面系带分子层厚度、密度、强度两方面进行改进。2.研究了聚己二酸-丁二酸丁二醇酯/聚氧化乙烯(PBSA/PEO)共混体系在辐照后的力学响应特性。在界面有效缠结的基础上,凸显了辐照响应特性对共混物组分的分子结构依赖特性。试验结果表明,由于PEO本身的辐解,共混辐照试样在中间编辑赋形温度下依然不具较大变形能力。3.研究了聚对苯二甲酸丁二酸丁二醇酯/聚己内酯(PBAT/PCL)共混体系的辐照效应。结果表明,该热力学相容性体系在辐照条件下遵循Charlesby-Pinner无规交联规律,交联试样表现出良好的界面强度,断裂伸长率可达900%以上;PCL55辐照交联样表现出最佳的三重形状记忆效应,两次固定率与两次回复率皆达90%以上;4.以PBAT/PCL/膨润土(50/50/4)辐照样为出发点,首次研究了试样在自由回复过程中,中间临时形状的稳定性与分立性。结果表明不同剂量下的辐照交联试样在拉伸过程中,分子间可破坏的弱作用占据重要部分;辐照剂量对中间临时形状稳定性和阶段性回复率影响皆较大;而对于41.4kGy下的选择性交联试样,一次赋形形变量和二次赋形形变量分别主要影响的阶段性回复率与中间临时形状稳定性;组分间的力学耦合效应,分别提高了试样在高、低温处的形状稳定性和中间温度处的回复率。
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