【摘 要】
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室内空气质量对人们的健康有着非常重大的影响,由于人们大部分时间都待在室内,所以室内空气质量越来越受到人们的广泛关注。挥发性有机化合物(VOCs)是室内空气污染的主要成分,目前为止,已经有很多种降解VOCs的方法,光催化氧化法因为其去除效率高,而且低能耗是近20年来的研究热点。但是目前光催化法去除VOCs的过程中仍然存在一系列问题,其中VOCs气体难吸附、吸附材料对VOCs的吸附容量有限、催化剂效率
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室内空气质量对人们的健康有着非常重大的影响,由于人们大部分时间都待在室内,所以室内空气质量越来越受到人们的广泛关注。挥发性有机化合物(VOCs)是室内空气污染的主要成分,目前为止,已经有很多种降解VOCs的方法,光催化氧化法因为其去除效率高,而且低能耗是近20年来的研究热点。但是目前光催化法去除VOCs的过程中仍然存在一系列问题,其中VOCs气体难吸附、吸附材料对VOCs的吸附容量有限、催化剂效率低,容易产生二次污染是最常见的几种问题,研究者们提出了暴露易吸附VOCs的晶面、修饰易吸附VOCs的基团、促进电荷分离,增强氧化性等改进方法。在光催化方法中,TiO2因为具有化学稳定性高、成本低和氧化能力强等优点,成为降解有机污染物最有吸引力的半导体材料之一。然而TiO2也存在禁带宽度大,仅吸收紫外光、电子与空穴易复合、催化剂难分离回收等缺点,使得其在实际生活中难以广泛应用。研究者们通过各种途径来消除这些缺陷,包括贵金属修饰、多元修饰、掺杂改性、半导体复合、光敏化等,以促进光吸收增强光催化活性。本文主要围绕金属负载以及制造缺陷这两种方法来促进光生电荷分离,进而提高光催化降解VOCs的效率,减少二次污染。研究内容分为以下三个部分:(1)我们采用焙烧不同比例双钛源前驱液的方法来制备介孔单晶TiO2,以乙醇为牺牲剂制造氧缺陷,随后通过金属负载加强了与氧空位的结合作用。发现通过调整焙烧温度可以合成出片状夹层结构的TiO2,该种形貌结构更有利于甲苯气体的吸附,通过活性测试发现氧空位与金属的协同作用使得活性相对商业P25来说提高数倍。(2)选取商业P25为催化剂,采用机械搅拌的方法将F离子掺杂到P25催化剂上面,将负载好的样品标记为P25-F,随后进行氧缺陷的制造,将催化剂P25-F全程处于无氧条件下,在乙醇溶剂中,紫外灯下照射30分钟,标记样品为P25-F-Vo。P25仅在乙醇剂、紫外灯下照射生成的氧空位并不稳定,不能暴露在空气中。但是在我们的实验中惊喜发现掺杂了F离子后的催化剂可以使得氧空位在空气中稳定存在,而且活性得到大幅度提高,并通过XPS、EPR等表征手段证明了氧空位的稳定存在。(3)以钯纳米立方体作为种子和使用甲醛作为相对温和的还原剂,通过控制Pd前驱体与种子的比例,我们得到了均匀的多面体,如截断立方体、立方面体、截断八面体和八面体。在这部分工作中,我们想探究Pd不同晶面对光催化降解VOCs是否有不同的影响。我们采用第一部分工作中制备出来的片状多层多孔的TiO2为载体,将暴露不同晶面的Pd金属负载在孔内或者表面,通过实验发现不同晶面有不同的降解效果,其中Pd八面体活性最强,说明Pd{111}晶面活性最强。
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