【摘 要】
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得益于新材料的不断开发以及工艺的改进,有机太阳能电池和钙钛矿太阳能电池这两大研究方向在近年来都获得了飞速的发展,小面积有机单节器件效率已经突破了18%,钙钛矿单节器件更是达到了25%以上。采用叠层结构可以弥补单节器件光响应范围不足并进一步提升器件效率。基于此,本文从材料的选择与工艺优化两方面来对叠层和集成结构进行优化,制备了高效的钙钛矿/有机叠层和集成器件并对其机理进行了初步研究。在第一部分工作中
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得益于新材料的不断开发以及工艺的改进,有机太阳能电池和钙钛矿太阳能电池这两大研究方向在近年来都获得了飞速的发展,小面积有机单节器件效率已经突破了18%,钙钛矿单节器件更是达到了25%以上。采用叠层结构可以弥补单节器件光响应范围不足并进一步提升器件效率。基于此,本文从材料的选择与工艺优化两方面来对叠层和集成结构进行优化,制备了高效的钙钛矿/有机叠层和集成器件并对其机理进行了初步研究。在第一部分工作中,我们通过集成全无机宽带隙钙钛矿Cs Pb I2Br体系和窄带隙本体异质结（BHJ）有机体系PM6:Y6以及PTB7-Th:O6T-4F,制备了两种高性能的串联钙钛矿/有机叠层太阳能电池。此类器件的最高能量转换效率超过了18%。基于已经发表的最高光伏器件的性能参数的有机和钙钛矿太阳能电池,我们进一步的推测了钙钛矿/有机叠层太阳能电池的潜在效率。结果表明,在子电池的带隙最优条件下,最大理论计算能量转换效率可以超过31%,这个工作为进一步发展此类杂化叠层太阳能电池奠定了基础,同时也展示了良好的前景。在第二部分工作中,我们采用Cs0.2FA0.8Pb(I0.6Br0.4)3体系替换Cs Pb I2Br体系,并且采用PDCBT以及共混的PEDOT:PSS、异丙醇（IPA）和正丁醇（n-Bu OH）（v:v=1:2:1）稀释溶液来替代氧化物Mo O3作为空穴传输层（HTL）,制备了单节钙钛矿电池器件。结果表明,IPA和n-Bu OH稀释后的PEDOT:PSS溶液可以很好的旋涂在疏水的PDCBT上,PEDOT:PSS不仅通过增大内建电场来提高器件的开路电压(Voc)还同时增强了载流子抽取密度来提高器件的短路电流(Jsc),这项工作不仅拓展了钙钛矿太阳能电池HTL界面选择种类也为后续全溶液加工的叠层器件提供了一定的技术支持。在第三部分工作中,我们通过微调X位卤素离子的比例Cs0.2FA0.8Pb I3-xBrx（x=1.2,1.32）来达到最佳的钙钛矿和BHJ间的能级匹配,并成功制备了两种溶液加工的串联钙钛矿/有机叠层太阳能电池。通过掺入20%PH1000到PEDOT:PSS AI 4083稀释溶液可以提高空穴传输层的电导率并减轻J-V曲线的S形,最终将器件的效率提升至15%。PEDOT:PSS加工的界面可以很好的保护前层子电池不受破坏。该实验表明了溶液加工钙钛矿/有机叠层器件是可行的,同时为溶液加工的钙钛矿叠层器件中间层制备提供了一种有效优化策略,也为钙钛矿/有机叠层的全溶液加工奠定了基础。在第四部分工作中,我们进一步的简化BHJ和钙钛矿体系的结合方式同时提高器件的效率。在本章节我们去除了中间复合层,直接在宽带隙钙钛矿表面旋涂一层BHJ来制备一种钙钛矿/有机集成器件,我们选择PM6:Y6体系以及PM6:Y6:PC70BM的三元共混体系和Cs0.2FA0.8Pb(I0.6Br0.4)3杂化体系组合,结果表明有机给体不仅充当了BHJ空穴传输骨架,同时也作为钙钛矿层的空穴传输层,激子的电子-空穴失配（激子传输不平衡;载流子密度不平衡）是影响器件效率的关键。通过降低受体的比例提升给体作为钙钛矿空穴传输层的作用,可以逐渐消除J-V曲线的S形。这项工作对集成器件的机理进行了初步讨论,也为集成器件设计和制备提供了优化思路。
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