磁性是一个古老的课题。随着凝聚态物理学的发展,凝聚态磁性物理的地位愈发重要。很多奇异的磁性材料逐渐被发现,比如自旋玻璃,自旋冰,量子自旋液体,skyrmion子,Axion绝缘体,磁性拓扑绝缘体,磁子拓扑绝缘体等等。磁相互作用对于磁性材料的研究有着非常重要的意义。实验上,人们往往构建合适的磁模型去定量的描述观察到的实验数据,比如磁矩,磁比热,磁化率随温度的变化,以及中子散射实验测量的磁激发谱等等。近年来,基于第一性原理的磁相互作用的理论预测吸引了大量学者的研究兴趣,被广泛应用于磁性材料的研究之中。一个常见的磁相互作用的数值计算方法是基于不同磁构型的总能量与磁模型之间的映射方法。这种能量映射方法简单而有效,取得了广泛的应用。不过,能量映射方法也有难以克服的缺点。因此,人们也发展了利用第一性软件直接计算磁相互作用的方法,比如基于格林函数的方法以及冻磁子方法等。基于磁力理论和线性响应理论,我们在第一性原理软件Wien2k中实现了直接计算磁相互作用的方法,并且用它来进行磁性材料的研究。本论文分为六个章节:在第一章中,首先介绍了物质的磁性分类以及磁相互作用;其次介绍了自旋轨道耦合作用;最后介绍了磁晶各向异性和Dzyaloshinskii-Moriya(DM)相互作用。在第二章中,简单介绍了密度泛函理论和线性缀加平面波方法。在第三章中,首先介绍了能量映射方法,以及如何利用能量映射方法去计算海森堡相互作用和DM相互作用;随后介绍了基于线性响应理论的磁相互作用的计算方法,以及我们在第一性原理软件Wien2k中的实现方案;最后我们给出了 一些范例材料的计算结果。在第四章中,利用第一性原理计算和微扰理论,我们对5d过渡金属氧化物Na4IrO4进行了全面的研究。在5d过渡金属氧化物中,新奇的性质往往来自于电子关联和自旋轨道耦合之间的相互作用。Na4IrO4之中,Ir原子占据了正方形平面配位环境的中心。我们讨论了它的电子结构,确定其磁性基态,并发现Na4IrO4存在巨大的磁晶各向异性。我们还在对称性允许的自旋模型的基础上,计算了它的磁相互作用,并且发现次近邻的相互作用J2比其他原子间的相互作用都要大得多,就是它决定了磁基态。数值计算表明,原子间相互作用的各向异性很小,巨大的磁晶各向异性来自于单离子各向异性。这个材料的自旋波中有很大的能隙,但是色散却很小,这是因为它有着巨大的单离子各向异性和相对较小的磁相互作用。我们理解了它的磁性特征,这些奇异特性的主要原因是它高度局域化的低对称性IrO4基元。最后,我们也提出了进一步增强磁各向异性的可能性。在第五章中,使用第一性原理计算,我们对Cu3TeO6进行了系统的研究。最近在磁激发谱中的拓扑性质受到了广泛关注,而Cu3TeO6激发谱中的Dirac点刚刚被发现。计算表明,Cu3TeO6是带隙约为2.07 eV的绝缘体,Cu离子的磁矩为0.81μB。使用磁力定理和线性响应方法,我们也通过第一性原理计算了自旋交换作用参数。计算出的交换参数表明,对于超过7 A的距离的磁相互作用可以忽略不计。在其中最强的项是J1和J9,它们与磁基态相符合,而J2,J4和J10也有不可忽略的贡献,但相对而言小得多。值得注意的是,J2,J4和J10与磁性基态不相容,这与Cu3TeO6中不太大的阻挫相吻合。我们使用线性自旋波理论计算了磁激发谱,计算出的自旋波色散都与实验一致。计算出的中子散射强度也和实验吻合。我们还从解析上分析了之前人们提出的“sumrule”,表明它只能保持在第1 1个近邻相互作用内有效。计算出的DM相互作用导致了非线性反铁磁序,产生了非常小的倾斜角(约为1.3°)。我们猜测DM相互作用较弱应该是之前实验工作没有观察到nodal线的可能原因。在第六章中,通过filling-enforced方法,我们发现了几个磁性拓扑半金属:XFe4Ge2(X=Y,Lu)和Mn3Pt。因为磁性和能带拓扑耦合在一起可以带来非常多有趣和新奇的现象,所以磁性拓扑材料吸引了很多研究热情。使用第一性原理计算,我们对XFe4Ge2(X=Y,Lu)进行了全面的研究。计算表明,YFe4Ge2的Dirac点位于费米能级附近的S点,受磁结构的对称操作的保护。我们将U的值从0变化到4.0 eV,结果表明Dirac点的位置稍有变化,但始终存在于S点的费米面附近,这是因为filling-enforced拓扑性质不依赖于参数U。当我们加入小的微扰打破体系的PT对称性之后,磁矩具有小的非零z方向分量时,Dirac点将分裂为Weyl点。另外,我们还进行了 Mn3Pt的高温共线反铁磁构型的第一性原理计算,计算结果和对称性分析表明,在A-Z高对称路径上Mn3Pt的所有能带都是四重简并的,所以它也是一种拓扑材料。在第七章中,我们对全文做了一个简要的总结和展望。