可见光响应负载型光催化剂Er3+:YAlO3/TiO2-SAC的制备与光催化性能研究

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随着工业化的迅速发展,环境和能源问题已成为21世纪人类面临和亟待解决的重大问题。光催化因能利用太阳能来驱动反应和无污染等性能而成为一种理想的环境污染治理技术,并且光催化在环境保护、清洁能源、医疗卫生、建筑材料和食品保鲜等众多领域具有广阔的应用前景和重大的社会经济效益,因而受到科学界和企业界的高度重视。TiO2作为新兴光催化剂的代表,具有化学性质稳定、催化效率高、价廉易得和无毒等优点,因而被广泛地用来处理各种有机污染物。但是,由于TiO2的带隙较宽(Eg=3.2eV),可利用的激发光仅限于紫外光(λ<387nm),而太阳光中仅含5%左右的紫外光,使用紫外光催化氧化废水中各种有机污染物则需耗费大量能源,而且还需要价格昂贵的设备;另一方面,粉末状TiO2在实际应用中存在催化剂难以有效回收、在水溶液中易发生凝聚而使得活性成分损失等缺陷,而且悬浮液中的组分对光吸收会使辐射深度受到影响。以上两点大大影响和限制了TiO2催化降解这一方法的在实际中的普遍应用。本论文选用一种含有稀土离子Er的上转换发光剂Er3+:YAlO3,将其掺杂到TiO2中制得Er3+:YAlO3/TiO2,利用内核Er3+:YAlO3吸收可见光上转换发出的紫外光来激发外围TiO2产生高活性空穴,用于光催化反应。然后通过四种方式将Er3+:YAlO3/TiO2负载于SAC表面,制得可见光响应负载型光催化剂Er3+:YAlO3/TiO2-SAC。通过各项表征分析和性能实验研究得出,所制上转换发光剂Er3+:YAlO3具有较好的紫外-可见上转换发光特性,经可见光激发后可发射出λ<387nm的紫外光;经700℃焙烧后的Er3+:YAlO3/TiO2具有较高光催化活性的锐钛矿相和较小的晶粒尺寸,其对可见光具有较强的吸收能力;在甲基橙光催化氧化降解实验中,光催化剂中Er3+:YAlO3/TiO2和SAC之间的吸附-降解协同作用大大提高了光催化剂Er3+:YAlO3/TiO2-SAC的光催化氧化降解效率;通过对比不同负载方式对光催化剂的活性和稳定性的影响可以得出,溶胶-凝胶负载法不仅提高了光催化剂中Er3+:YAlO3/TiO2的负载量,而且因此大大提高了光催化效率和负载稳定性。上转换发光剂的掺杂以及在活性炭表面的负载大大改善了TiO2的可应用性,一方面在保证高效的光催化活性前提下提高对可见光的利用率,另一方面使光催化剂颗粒增大,易于回收再利用,这将为TiO2光催化剂在未来工业实际应用中奠定理论与实际基础。
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