改性及成型TS-1催化丙烯气相环氧化性能研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:owenming521
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本文以不同晶粒度TS-1分子筛为母体,详细研究了不同碱溶液(TPAOH、KOH、 NaOH、 TPABr/KOH和TPABr/NaOH)对TS-1分子筛的改性效果,并将改性前后的样品用不同物质进行挤条成型,详细研究了改性及挤条成型对催化剂的丙烯气相环氧化反应性能和催化剂机械强度的影响。在此基础上,利用扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、紫外-可见漫反射光谱仪(UV-Vis)、红外光谱仪(FT-IR)、N2物理吸附仪、机械强度测试仪等对TS-1分子筛进行了系统表征,得到以下结论:1.五种晶粒度不同的母体在改性以后MFI结构没有被破坏,丙烯气相环氧化的性能较母体均有不同程度的提高,环氧丙烷的选择性均达到了90%以上,而其中小晶粒的TS-1-E在改性后催化性能最优。2. TPAOH改性、KOH改性、NaOH改性、TPABr/KOH改性和TPABr/NaOH改性对五种催化剂均适用,但KOH改性和TPABr/KOH改性对催化剂性能的提升更为明显。TPABr/KOH改性小晶粒TS-1效果最佳,丙烯转化率为6.3%,环氧丙烷选择性为92.3%。3.使用不同粉末TS-1分子筛进行挤条成型制备条形催化剂,挤条成型基本上没有改变丙烯环氧化反应中丙烯的转化率,但一定程度上提高了环氧丙烷的选择性。其中,以KOH溶液成型前改性效果最佳,催化丙烯的转化率为5.6%,环氧丙烷选择性为97.8%,同时机械强度也达到最高的10.5N/mm。4.采用不同浓度TPAOH溶液分别对条形催化剂做改性处理,均能提高催化剂的机械强度,但催化丙烯气相环氧化的反应性能均有不同程度的下降。
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