L沸石的合成及其在苯酚羟基化中的应用研究

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L型沸石是一种具有一维孔道结构,孔径在0.71 nm左右的大微孔沸石分子筛。其最早的人工合成是由Breck D w等人在1965实现的,并且由Barrer和Villiger对它进行了结构测定。L型沸石具有良好的吸附性能和水热稳定性,广泛应用于工业催化、工业烃类生产、吸附以及光学等领域。在以往的水热合成条件下,往往需要较高的原料硅铝比和较长的晶化时间才能得到纯相L沸石,这对于L沸石的工业化生产具有非常大的阻碍作用。另外,在L沸石的细化合成方面,文献报道得也很少,一般是通过对胶体的长时间老化或者向晶化混合物中添加少量的金属离子来实现。 本论文通过改变合成条件,在不添加其它金属离子或有机模板剂的条件下,通过调整合成体系的反应物配比,采用直接水热法在170℃条件下,4h内快速合成出了纯相L沸石。本论文还采用添加晶化导向剂的方法,在130℃的晶化条件下合成出了粒径在150 nm左右的L沸石。采用粉末x射线衍射(XRD)对产物的晶相和结晶度进行了表征,用傅立叶红外(FT-IR)对产物的结构和骨架硅铝比进行表征,用扫描电镜(SEM)对样品的大小和形貌进行测定,同时还对所制备的L沸石进行了水热稳定性和耐酸性能的考察。 在L沸石的合成方面,本文还采用2L动态反应釜进行了放大实验。 本文还以自制的L沸石为载体,负载活性金属Cu之后,首次尝试应用于苯酚羟基化反应,考察了不同负载方法、负载量以及反应时间、反应温度等多种因素对反应的影响。通过大量实验得出了此反应体系的最佳反应条件。另外,催化剂的再生实验结果表明,再生后的催化剂具有与新鲜催化剂相似的催化活性。多次重复实验后,催化剂的活性并无明显下降。这表明催化剂具有较好的催化稳定性。
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