强激光场下NH3分子及其团簇超快库仑爆炸动力学

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分子和分子团簇在超快强激光场作用下的库仑爆炸对研究分子的结构成像以及理解其解离动力学起着重要的作用,因此一直以来都深受科研工作者的广泛关注。对于碎片化动力学的深入理解能够提高基于库仑爆炸方法实现分子结构成像的精度,并对碎片离子之间的相互关联以及其分子或团簇的解离机制的研究提供帮助。本论文研究利用COLTRIMS动量符合成像测量装置,使用离子-离子多体符合测量的方法通过探测关联碎片离子的动量及动能分布,研究了NH3分子及其团簇(NH3n(n=2-4)在飞秒强激光场中发生的电离解离动力学和结构成像的重构。我们首先研究了单个NH3分子的不断脱氢过程,提取了三个不同价态的库仑爆炸通道,通过对比不同碎片离子的动量分布,推测出NH2+-H+通道可能存在三种电离解离路径。结合碎片离子间的动能关联,我们观察到NH+-H+-H+通道中的H+存在序列电离过程,此通道是NH3分子先电离产生NH2+-H+这个中间态然后再发生库仑爆炸产生的,因此导致了两个H+的不对称拉伸。通过对比四体通道的动量和动能分布,我们发现N+-H+-H+-H+四体通道是直接发生库仑爆炸形成的。根据三个脱氢通道离子碎片的动能变化,我们推测NH3分子在电离解离的过程中其构型发生了从正四面体到平面结构的转化。进一步我们研究了(NH3n团簇的质子转移过程,发现实验中得到的两体、三体、四体的(NH3n团簇构型分别为直线型,正三角形和正方形,与理论计算得到的最低能量的团簇结构相一致,因此质子转移过程对(NH3n团簇的结构影响不显著。我们在实验中观察到了(NH34团簇的形成,并观测到了相邻分子间及相对分子间质子转移过程,理论估计其中相对分子间质子转移过程更难发生,因此能探测到的离子数目也应较少,这与我们的实验观测结果一致。
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